垃圾渗滤液污染羽在地下环境中的分带现象研究

通过土柱实验研究垃圾渗滤液污染物在地下环境中降解的生物地球化学作用和分带现象,并对污染前后土壤中的Fe³⁺、Fe²⁺、氧化容量(OXC)和还原容量(RDC)等的变化进行分析.结果表明,垃圾渗滤液污染羽中出现了4个顺序氧化还原带,微生物在每个带所利用的最终电子受体是不同的,分别为CO₂、Fe³⁺、NO₃^-和O₂,相应地依次称为产甲烷带、铁还原带、NO相似文献   

不同类型土壤对Fe0还原地下水硝酸盐的影响

采用批试验方法研究中国具有代表性的7种土壤（陕西杨凌 土 娄 土表层、陕西杨凌 土 娄 土粘化层、重庆忠县黄壤表层、湖北十堰黄棕壤表层、陕西汉中黄棕壤表层、陕西汉中水稻土及辽宁抚顺棕壤表层）存在下，对Fe⁰还原脱除地下水中硝酸盐的影响并考察土壤性质对硝酸盐去除的影响。试验表明，不同类型土壤对Fe⁰还原硝酸盐的影响不同，以汉中水稻土和抚顺棕壤的促进作用最为明显；除汉中水稻土外，其他土壤灭菌处理对Fe⁰还原硝酸盐影响不大；不同初始pH对土壤存在下Fe⁰还原地下水中硝酸盐有不同的促进作用，初始pH为3.0和4.0条件下，不同土壤的促进作用差异不明显，此时pH为反应的主要控制因素，反应进行5 h就基本结束，随着初始pH的不断升高，在pH为5.0和6.0的条件下，不同土壤间促进作用的差异性渐渐显现出来。陕西汉中水稻土和辽宁抚顺棕壤对Fe⁰还原硝酸盐有促进作用；土壤中的反硝化微生物对Fe⁰还原硝酸盐有一定的促进作用，同时土壤有机质含量也对硝酸盐的还原有促进作用；不同初始pH对于土壤 Fe⁰体系具有影响，初始pH越小，还原效率越高。     

秸秆残茬对低温潜沼性稻田土壤还原性物质含量及稻谷产量的影响

采用盆栽实验的方法，研究了秸秆残茬对低温潜沼性稻田土壤氧化还原电位、土壤还原性物质总量、土壤Fe²⁺含量及其稻谷产量的影响。研究结果表明：(1) 在低温潜沼性稻田中，与无秸秆残茬田(T0)相比，随着秸秆残茬量的增加（2.5～10.0 t·hm^-2），T1,T2和T3处理的土壤还原性物质总量增加2.2～4.8 cmol·kg^-1；土壤Fe²⁺含量增加10.8～40.8 mg·kg^-1，土壤氧化还原电位降低23.2～96.5 mV。其中，当秸秆残茬量超过5.0 t·hm^-2时，秧苗移栽-返青期土壤Fe²⁺含量增加88.2 mg·kg^-1，土壤氧化还原电位降低196 mv，不利于水稻生长。(2) 在低温潜沼性稻田中，与无秸秆残茬田(T0)相比，随着秸秆残茬量的增加（2.5～10.0 t·hm^-2），T1,T2和T3处理的稻谷产量降低1 140～1 560 kg·hm^-2；当秸秆残茬量高于5.0 t·hm^-2时，稻谷千粒重降低0.2 g，结实率等显著降低4.2%。     

微生物在不同pH下对水稻土胶体中砷释放的影响

为探讨水稻土胶体与类金属砷（As）的生物地球环境行为,本研究对比分析了微生物在初始pH=3和初始pH=7的不同酸碱条件下对土壤胶体负载As释放的作用差异,并揭示其内在机制。结果表明：在pH=3条件下微生物作用相对较弱,对胶体悬液pH与Eh影响较小,与无菌对照组相比,溶液中Fe²⁺与As含量均有所提高,且释放的As主要为氧化态As（Ⅴ）;在pH=7条件下微生物活性较强,至28 d时可使胶体悬液pH升至8.12,Eh降至-55 mV,形成强还原环境,铁还原溶解量明显增多,Fe²⁺含量是无菌对照组的2.79倍,并且胶体中吸附态As随着Fe的还原溶解而释放,主要为还原态As（Ⅲ）。相关性分析表明,土壤胶体中As的释放与铁氧化物的还原转化有关,溶液中As释放量与Fe²⁺含量呈显著正相关关系,尤其在中性条件下As（Ⅲ）含量与Fe²⁺极显著正相关（r=0.798**,P<0.01）。研究表明,在中性环境条件下较强的微生物活性可提高土壤胶体中铁氧化物的异化还原,同时增强As的释放与转化。     

氯氟醚菌唑光解特性研究

为明确氯氟醚菌唑的光降解规律，本文建立了氯氟醚菌唑在水溶液和土壤中的液相色谱残留检测方法，系统地研究了氯氟醚菌唑在液相、玻片表面和土壤表面的光化学降解及影响因素，并鉴定了其在乙腈中的光解产物。结果表明：氯氟醚菌唑的光解速率随着其初始浓度的增大而减慢；氯氟醚菌唑在中性与碱性条件下的光解速率均较快且差异较小，在酸性条件下降解最慢，半衰期是中性条件下的32倍。吡唑醚菌酯可抑制氯氟醚菌唑的光解，当吡唑醚菌酯与氯氟醚菌唑比例为2∶1时，抑制作用最显著，其半衰期是未加吡唑醚菌酯的2倍； Fe³⁺和Fe²⁺对氯氟醚菌唑的光解均表现为抑制作用，且Fe³⁺对氯氟醚菌唑光解的抑制作用更为显著；氯氟醚菌唑在有机溶剂中的光解速率大小依次为乙腈>甲醇>乙酸乙酯>正己烷；氯氟醚菌唑在乙腈中的主要光解产物为4-[2-羟基-1-（1H-1，2，4-三唑-1-基）丙-2-基]-5-（三氟甲基）苯-1，2-酚、2-[4-苯氧基-2-（三氟甲基）苯基]-1-（1H-1，2，4-三唑-1-基）丙-2-醇和M750F005。研究表明，氯氟醚菌唑在液相和玻片表面均属于易光解农药，在土壤表面属于难光解农药。     

CO2浓度升高对毛竹器官矿质离子吸收、运输和分配的影响

为了给大气CO₂浓度逐渐升高背景下的毛竹林适应性经营管理提供理论依据,运用开顶式气室(OTCs)模拟大气CO₂浓度升高(500、700 μmol/mol)情景,以目前环境背景大气为对照,研究了Na⁺、Fe²⁺-Fe³⁺、Ca²⁺、Mg²⁺等矿质离子在毛竹器官中吸收、运输和分配的变化规律。结果显示,除CO₂浓度700 μmol/mol对Ca²⁺浓度在毛竹器官中大小排序会产生影响外,CO₂浓度500、700 μmol/mol并未改变毛竹器官中Na⁺、Fe²⁺, Fe³⁺、Mg²⁺、Ca²⁺浓度的大小排序。CO₂浓度升高对竹叶Fe²⁺-Fe³⁺和竹枝Fe²⁺-Fe³⁺、Mg²⁺浓度无明显影响,但对器官的其它矿质离子浓度会有不同程度的影响,竹叶Ca²⁺和Mg²⁺、竹枝Na⁺和Ca²⁺、竹秆Na⁺和Ca²⁺及Mg²⁺、竹根Na⁺和Mg²⁺浓度明显提高,竹叶Na⁺、竹秆Fe²⁺-Fe³⁺、竹根Fe²⁺-Fe³⁺和Ca²⁺浓度明显降低;随着CO₂浓度的升高,竹叶Fe²⁺-Fe³⁺/Na⁺、Mg²⁺/Na⁺和Ca²⁺/Na⁺,竹枝Ca²⁺/Mg²⁺及各器官Mg²⁺/Fe²⁺-Fe³⁺、Ca²⁺/Fe²⁺-Fe³⁺均逐渐增大,而竹枝、竹秆、竹根Fe²⁺-Fe³⁺/Na⁺、Mg²⁺/Na⁺、Ca²⁺/Na⁺和竹叶、竹秆、竹根Ca²⁺/Mg²⁺均逐渐减小;CO₂浓度升高后除竹根-竹秆S_Ca,Na、竹秆-竹枝S_Mg,Fe和竹枝-竹叶S_Ca,Mg明显下降外,其余的毛竹器官矿质离子向上运输系数变化平缓或明显提高。研究表明CO₂浓度升高增强了毛竹立竹根部积累Na⁺能力和Fe²⁺-Fe³⁺、Ca²⁺和Mg²⁺的向上选择性运输能力,提高了光合器官竹叶中矿质养分元素浓度,可维持体内矿质养分元素平衡,有利于提高毛竹对高浓度CO₂环境的适应能力。     

膨润土中硫酸盐还原菌对As和N的还原作用

通过微宇宙实验,探究厌氧条件下不同硫酸盐还原菌（Desulfovibrio vlugaris Miyazaki,SRB）活性、外源氮添加量和有机物对膨润土固-液体系中砷（As）和氮（N）形态及浓度的影响,以及二者间的联系。结果表明：与超纯水环境相比,在适宜SRB生长的标准培养液中,As （Ⅴ）从第0天就开始还原成As （Ⅲ）,在第7天时As （Ⅲ）达到1 947 μg·L^-1,明显高于超纯水环境中的As （Ⅲ）浓度（1 341 μg·L^-1）。同时,生物还原作用下3种不同细菌生长环境中的NO₂^-和NH₄⁺都有升高的趋势。在没有外源N添加的控制组,几乎检测不到As （Ⅲ）,而在低氮和高氮两种N水平的实验组中,As （Ⅲ）浓度分别高达427 μg·L^-1和1 341 μg·L^-1,成铵作用和反硝化作用随着N源的输入也变得明显。高低两种水平乙酸钠的添加极大地提高了As （Ⅴ）的还原量,得到的平均As （Ⅲ）浓度分别为控制组的2.0倍和2.5倍。但腐植酸的加入使得As（Ⅴ）还原量减少。进一步实验探究NO₂^-和As（Ⅲ）的关系,其实验结果显示：亚硝酸钠直接加入As （Ⅴ）溶液共存体系后,可在5 h内将As （Ⅲ）的浓度由低于检测范围提高至14.6 μg·L^-1,因此NO₂^-可以作为反应中的电子供体,直接参与As （Ⅴ）还原反应。     

１，１，２，２－四氯乙烷在土壤中的吸附解吸研究及解吸滞后的新型模型模拟

采用室内实验方法,研究了1,1,2,2-四氯乙烷(1,1,2,2-tetrachloroethane,1,1,2,2-TeCA)在4种土壤上的吸附和解吸行为,并用一种新型解吸模型——"双元平衡解吸(Dual-Equilibrium Desorption,DED)模型"对其解吸行为进行了预测.结果表明,1,1,2,2-TeCA在4种土壤上的吸附符合传统的线性吸附模型,lgK∝的平均值为1.86;解吸行为则表现出明显的滞后现象,解吸后的lgK∝(平均值约为4.88)显著大于初始值,且与吸附相污染物的初始浓度、土壤性质无相关性.DED模型比传统线性模型能更好地拟合TeCA在土壤中的解吸滞后现象.     

围垦对滨海稻田土壤N2O还原潜力的影响

稻田湿地生态系统的N₂O还原消耗潜力对缓解大气温室气体效应具有重要意义，而滨海自然湿地围垦改造成稻田后耕层土壤的N₂O还原速率及其微生物机制却鲜有报道。选取崇明岛光滩湿地为对照（WK0），比较研究不同围垦年限（19、27、51、86 a）的围垦区稻田耕作层土壤N₂O还原速率演替规律及其微生物数量变异特征。结果表明，土壤总有机碳含量（TOC）随围垦年限增长而显著增加，而土壤pH值、SO₄^2-浓度和EC值则均随围垦年限增长而呈逐渐下降趋势。土壤N₂O还原速率随围垦年限增长而显著增加，其中围垦86 a稻田土壤达到25.5 μg N₂O·g^-1·d^-1，与光滩湿地相比增加了58.4%。定量PCR结果发现，功能基因nosZ Ⅰ和nosZ Ⅱ拷贝数也随着围垦年限增长而显著增加，其中围垦86 a的稻田土壤功能基因分别为1.72×10⁸ copies·g^-1和4.36×10⁸ copies· g^-1，比光滩湿地稻田高出一个数量级。相关性分析发现土壤N₂O还原速率与功能基因nosZ Ⅰ拷贝数呈显著正相关，而功能基因nosZ Ⅱ拷贝数随围垦年限的增加率远高于功能基因nosZ Ⅰ；N₂O还原速率、功能基因nosZ Ⅰ、nosZ Ⅱ拷贝数与3个土壤理化指标（pH、EC、SO₄^2-）均呈负相关。因此，围垦造田促进了滨海湿地土壤N₂O还原过程，而功能基因nosZ Ⅰ数量的大幅增加是N₂O还原速率增加的重要原因。     

铁还原条件下铁负载生物质炭固定三价砷的能力及其稳定性

为研究还原条件下铁负载生物质炭固定三价砷[As（Ⅲ）]的能力及其自身稳定性，首先探究了铁负载生物质炭介导铁还原菌（Shewanella oneidensis MR-1）还原含As（Ⅲ）的水铁矿[As（Ⅲ）-FH]时对As（Ⅲ）的释放和固定能力；其次评估了铁还原菌的还原作用对铁负载生物质炭固定As（Ⅲ）稳定性的影响。研究表明，400~700℃制备的铁负载生物质炭在好氧条件下可以吸附0.94~1.63 mg·g^-1的As（Ⅲ）。在As（Ⅲ）-FH还原体系中，随着铁负载生物质炭制备温度的提升：0~400 h时，铁负载生物质炭加速S.oneidensis MR-1还原As（Ⅲ）-FH释放二价铁和As（Ⅲ）的能力也逐渐提升；在400~646 h，分别加速溶液中的Fe²⁺沉淀生成蓝铁矿和菱铁矿，以及As（Ⅲ）的部分固定，在646 h时As（Ⅲ）的固定量为0.211~0.676 mg·g^-1。在铁负载生物质炭固定As（Ⅲ）稳定性评估体系中：铁还原菌的还原作用虽然会导致铁负载生物质炭中磁铁矿还原转化生成蓝铁矿和菱铁矿，但却可以在342 h内提升固定As（Ⅲ）的能力，达到2.16~2.29 mg·g^-1。因而在铁还原菌构建的还原生境中，铁负载生物质炭的As（Ⅲ）固定能力在342 h的短期内呈现增加的趋势，而在646 h的长时间培养条件下As（Ⅲ）的固定能力逐渐降低。通过构建简单的铁还原生境，评估了铁负载生物质炭在还原环境中固定As（Ⅲ）的潜能，为稻田土壤砷污染阻控材料的筛选提供了一种评估方法。     

ω—乙酰基莰烯的还原反应研究

对ω－乙酰基莰烯在不同条件下的还原反应进行了研究。结果表明：催化氢化、碲氢化钠还原、钠和氨水还原均具有良好的区位选择性和立体选择性。这些结果为从莰烯合成内型异莰烷基乙酮或内型α－异莰烷基乙醇提供了又一条途径，也为合成外型异莰烷类化合物探索出了一种简便可行的方法。     

体系pH值和载气对TiO_2光催化还原Cu(Ⅱ)离子的影响

在纳米二氧化钛（TiO2）悬浮体系中,以300 W中压紫外汞灯为照射光源,研究了反应体系pH值和载气对光催化还原Cu（Ⅱ）的影响。结果表明,纳米TiO2在300 W紫外汞灯的照射下能有效光催化去除Cu（Ⅱ）,纳米TiO2对Cu（Ⅱ）离子的吸附作用和光催化还原同时起作用,试验环境下,体系最佳pH值为5.00;往体系充氮气后Cu（Ⅱ）离子的光催化去除率达到98%,充空气则达到72%,比不充气分别提高了34%和8%。     

氮氧化物选择性催化还原催化剂研究

选择性催化还原(SCR)技术是研究最多、应用最广的烟气NO_x脱除技术,该技术的关键是催化剂的研发,其催化性能直接影响到脱硝效果的好坏。该研究介绍了SCR领域研究开发的以贵金属、金属氧化物、碳材料为载体的低温脱硝催化剂,并对碳纳米材料催化剂做了重点介绍,最后对今后的研究方向进行展望。     

城市污泥衍生催化剂上NH3选择性催化还原NOx

以污水厂剩余污泥为原料,以氯化锌和硝酸铁为活化药剂,制备了新型碳质催化剂,主要制备步骤包括化学活化、浸渍、热解和洗涤.通过扫描电镜、BET表面积和热重分析对催化剂进行了表征分析.结果显示,催化剂表面具有丰富的孔结构,BET比表面积可达307 m2/g或更大.考察了它们在NH3选择催化还原NOx中的催化活性,同时考察了n(Zn2 )/n(Fe3 )、热解温度、氧气体积分数对催化剂活性的影响.实验结果表明:控制n(Zn2 )/n(Fe3 )为1∶0.5,750℃热解制得的催化剂活性最好,在反应温度400℃时最高NOx转化率可达98.3%;催化反应在氧气体积分数为15%,温度350~450℃条件下进行较好.     

腐生葡萄球菌合成纳米钯及其原位催化甲基绿还原

利用腐生葡萄球菌Staphylococcus sp. JJ-1合成钯纳米颗粒（Bio-Pd），并原位应用于甲基绿的催化还原。通过透射电子显微镜（TEM）、X-射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱分析（XPS）和傅里叶红外光谱仪（FTIR）等表征，表明合成了零价钯纳米颗粒，主要分布在细胞外表面，平均直径约为15～40 nm，晶型结构良好。Bio-Pd在1.5 h内对甲基绿还原达到99％。通过紫外-可见吸收光谱（UV-visible）、液相色谱-质谱联用（LC-MS）等手段对甲基绿（MG）及还原产物进行分析，产物主要为4-(N，N-二甲基氨基)-4′-(N′，N′-二甲基氨基)二苯甲酮(DDBP)，4-(N-乙基-N，N-二甲基氨基)-4′-(N′，N′-二甲基氨基)二苯甲酮(ED-DBP)。 结果表明，腐生葡萄球菌Staphylococcus sp. JJ-1合成钯纳米颗粒并高效催化还原甲基绿。     

催化铁-生物耦合处理草甘膦废水生物出水的可行性研究

[目的]针对草甘膦生产过程中排出的废水有机物和有机磷浓度高、可生化性差,传统工艺难以达标的问题,进行催化铁还原技术的可行性研究,为现有处理工艺的改造提供参考。[方法]通过摇瓶试验和SBR持续试验,对催化铁还原技术和微生物处理过程耦合处理现有草甘膦废水生物出水COD和磷的去除效果进行研究。[结果]将催化铁还原技术与微生物处理过程耦合能够提高草甘膦农药废水的COD和TP去除效果;耦合的SBR系统在微氧条件下对原厌氧出水的COD和TP去除率分别稳定在80.0%和50.0%以上,正磷酸盐浓度在20.00 mg/L以下。[结论]催化铁-生物耦合为草甘膦废水的处理和改造提供了一种较好的处理方法。     

钙钛矿催化剂用于氨选择性还原氮氧化物的研究进展

氨选择性催化还原氮氧化物(NO_x)技术是目前应用较为广泛的催化脱硝技术,钙钛矿材料因其独特的结构、良好的稳定性且环保无害的特点成为选择性催化还原NO_x领域的研究热点。本文综述了近年来国内外关于钙钛矿NH_3-SCR催化剂的研究进展,较为全面地对钙钛矿催化剂的主要类型、脱硝活性、构效关系进行了论述,同时介绍了钙钛矿在光辅助SCR技术这一全新领域的研究进展,并总结了钙钛矿催化剂的NH_3-SCR反应机制,对该领域未来可能的发展方向和研究目标进行了展望。     

玉米秸秆磷钨酸催化液化研究

为改进以浓硫酸为催化剂将生物质催化液化转化为生物质资源不利于工业化生产的现状,研究了以磷钨酸为催化剂、聚乙二醇400(PEG400)作为反应介质对玉米秸秆进行液化反应,利用单因素试验以及正交试验考察了料液质量浓度、反应时间、反应温度和催化剂用量对液化反应的影响.结果表明:以磷钨酸为催化剂,聚乙二醇400为液化剂的条件下,在温度为180℃,时间为60 min,料液质量浓度为0.15 g/mL,磷钨酸用量为2％时,液化率可达90.29％.通过使用红外光谱对玉米秸秆以及液化产物的结构进行分析对比,发现液化反应中生成了大量的羟基,并且产生酯类物质.     

浅谈卷烟减害降焦研究

总结了国内外卷烟降焦减害技术的主要研究内容和发展趋势,介绍了在选育并推广的焦油和其他有害物质生成量较少的烟叶品种,以及相关栽培管理技术、天然药物、卷烟纸、滤嘴卷烟、叶组配方及工艺加工方面的改善情况.     

水发产品中甲醛含量测定的方法

在磷酸介质中甲醛催化溴酸钾 溴甲酚紫氧化还原反应,使其反应体系褪色,建立了测定甲醛的方法。方法的检出限为2 0×10-4g/L,线性范围为0 2～8 0mg/L,方法简便,用于水发产品中测定甲醛含量,与HPLC相比无显著性差异。