铅离子印迹磁性材料的制备及其对Pb(Ⅱ)的吸附去除研究

[目的]制备铅离子印迹和非印迹磁性材料,研究两种材料对Pb(Ⅱ)的吸附去除行为,考察两种材料对Pb(Ⅱ)的吸附选择性,探索其脱附和循环利用性.[方法]采用透射电镜、红外光谱、X射线衍射光谱和能量色散谱等方法对两种材料的形貌和结构进行表征;采用静态吸附法,以原子吸收为检测手段,探讨了pH值、反应时间及Pb(Ⅱ)初始浓度等因素对Pb(Ⅱ)吸附能力的影响;采用Langmuir等温吸附模型和Ho准二级动力学方程对其进行热力学和动力学模拟研究;以Cd(Ⅱ)为竞争离子,研究两种材料对Pb(Ⅱ)吸附选择性;以硝酸为脱附试剂,考察其脱附和循环利用性.[结果]1)与Fe3O4 10 nm的粒径相比,铅离子印迹磁性材料粒径增至80～90 nm;两种材料红外光谱图中557 cm-1处出现强吸收峰,证实Fe-O键存在,2 940 cm-1和1 084 cm-1处的吸收峰证实C-H和Si-O键存在;X射线衍射光谱图显示,它们都具有Fe3O4晶型及SiO2壳层;能量色散谱结果显示,它们主要构成元素为C、O、Si、S和Fe,说明Fe3O4磁核已被SiO2包覆,且巯基已成功键合至两种材料的表面.2)在低酸度时Pb(Ⅱ)基本不被两种材料吸附;当pH值从3增至7时,吸附率不断增大并达到最大,且非印迹材料对Pb(Ⅱ)的吸附率低于印迹材料对Pb(Ⅱ)的吸附率.3)铅印迹磁性材料对Pb(Ⅱ)的吸附量随时间的增加而升高,最后达到平衡吸附.4)随着溶液中Pb(Ⅱ)初始浓度的增加,铅印迹磁性材料对Pb(Ⅱ)的吸附量先是急剧上升,然后达到饱和吸附.5)铅印迹磁性材料对Pb(Ⅱ)的吸附动力学和热力学分别符合准二级吸附模型和Langmuir等温吸附模型.6)铅印迹磁性材料对Pb(Ⅱ)/Cd(Ⅱ)选择吸附系数K为29.75,对Pb(Ⅱ)/Cd(Ⅱ)的相对选择系数是非印迹磁性材料的5.86倍,说明该材料对Pb(Ⅱ)具有良好的吸附选择性.7)研究了HNO3对保留在铅印迹磁性材料上Pb(Ⅱ)的脱附影响,结果显示0.5 mol·L-1 HNO3可定量脱附Pb(Ⅱ),且材料可重复使用5次而脱附率无变化.[结论]在pH 7、反应时间为60 min及Pb(Ⅱ)初始质量浓度为10 mg·L-1时铅印迹磁性材料对Pb(Ⅱ)的最大吸附容量可达38 mg·g-1,可有效去除水中Pb(Ⅱ);该材料对Pb(Ⅱ)具有一定的选择性且具有很好的再生性.

The preparation of Pb-imprinted magnetic polymer and its application for the removal of Pb(H)