不同亚铁矿物对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的表面吸附特征及机制比较研究

为探明稻田土壤还原条件下不同亚铁矿物对砷的修复潜力，本研究对比研究了磁铁矿、菱铁矿、黄铁矿三种亚铁矿物在不同 pH 条件下（pH 3.00、5.00、7.00）对 As（Ⅲ）、As（Ⅴ）的吸附特征，并以电位滴定法探究了导致三种亚铁矿物吸持 As（Ⅲ）、As（Ⅴ）能力差异的表面电荷性质。等温吸附平衡实验结果表明，Langmuir模型能较好描述三种亚铁矿物对As（Ⅲ）、As（Ⅴ）的吸附过程。弱酸条件（pH=5.00）下，亚铁矿物对As（Ⅲ）、As（Ⅴ）的吸附容量依次为：磁铁矿As（Ⅲ）：23.38 mg·g^-1，As（Ⅴ）：71.33 mg·g^-1] >菱铁矿As（Ⅲ）：11.63 mg·g^-1，As（Ⅴ）：21.69 mg·g^-1]>黄铁矿As（Ⅲ）：10.72 mg·g^-1，As（Ⅴ）：7.75 mg·g^-1]，在弱酸性（pH=5.00）条件下三种矿物中磁铁矿对As（Ⅲ）和As（Ⅴ）吸附容量最高。在中性（pH=7.00）条件下黄铁矿对As（Ⅲ）、菱铁矿对As（Ⅴ）吸附容量相对较高。供试pH条件下磁铁矿、菱铁矿对As（Ⅲ）的吸附强度较高，黄铁矿则对As（Ⅴ）的吸附强度较高。电位滴定实验测得亚铁矿物的电荷零点和总可变电荷量依次为：磁铁矿（pH 9.76；1.025 mol·g^-1）>菱铁矿（pH 7.52；0.240 mol·g^-1）>黄铁矿（pH 4.03；0.084 mol·g^-1），表面活性位点密度依次为：黄铁矿（90.59 site·nm^-2）>菱铁矿（42.77 site·nm^-2）>磁铁矿（7.94 site·nm^-2），亚铁矿物对As（Ⅲ）、As（Ⅴ）的吸附容量受溶液pH、总可变电荷量及其电荷零点影响。非专性吸附和专性吸附是磁铁矿和菱铁矿吸附As的主要方式，而黄铁矿则以专性吸附为主。研究表明，不同pH条件下不同亚铁矿物对稻田土壤砷的修复潜力不同，酸性条件下磁铁矿对As（Ⅲ）和As（Ⅴ）有较好修复潜力，中性条件下黄铁矿对As（Ⅲ）、菱铁矿对As（Ⅴ）有较好修复潜力。