氨气改性活性炭表面含氮官能团的形成与演变

为研究活性炭表面含氮官能团的形成与演变规律,以硝酸氧化预处理后的水蒸气活化椰壳活性炭(ACO)为原料,在300~1 000℃范围内采用了3种模式进行氨气改性,制得含有各类含氮官能团的改性活性炭。采用元素分析法、Boehm滴定法和X射线光电子能谱(XPS)技术分析了活性炭的元素含量、酸碱性和表面含氮官能团种类。结果表明:在改性温度700℃之前的氨气改性过程中,活性炭表面含氮官能团主要来源于表面含氧官能团与氨气的结合所形成酰胺、酰亚胺和内酰胺等氮氧型(N-X),以及部分氨气与碳原子直接结合形成的吡啶型(N-6)和吡咯型(N-5)等含氮官能团;当氨气处理温度达到800℃时,炭表面的含氮基团主要来源于氨气与炭表面的碳原子直接结合形成的N-6、N-5和季氮型(N-Q)含氮官能团。在热处理温度升高过程中,N-X逐渐转变为N-6、N-5和N-Q含氮官能团;当温度大于800℃时,N-6、N-5含氮基团能逐渐转化为N-Q含氮官能团。氨气改性温度达到800℃之前,活性炭表面没有形成N-Q官能团。