POMs/TiO_2复合催化剂光催化降解有机污染物的研究

[目的]采用溶胶-凝胶方法制备了几种POMs/TiO2复合光催化剂,考察了催化剂在紫外光照射下对模拟染料废水（酸性媒介黑PV溶液）的光催化降解行为,为降解有机污染物提供理论指导。[方法]研究了催化剂中的POMs含量、催化剂用量、溶液的pH及H2 O2浓度对PV溶液降解过程的影响。[结果]H4SiW12O40/TiO2复合催化剂光催化降解模拟染料废水（PV溶液）效果最佳。PV溶液初始浓度为300 mg/L时,脱色反应最佳条件：催化剂为H4SiW12O40/TiO2,α-H4SiW12O40质量分数为1.5%时,催化剂用量为60 mg、pH为2.0、H2 O2浓度为20 mmol/L时,PV降解质量分数可达到72.48%。[结论]POMs/TiO2复合催化剂较纯TiO2光催化降解PV溶液活性明显,其光催化降解有机污染物意义重大。     

H3PO40W12/TiO2/漂珠复合光催化剂的制备及其光催化性能研究

[目的]研究H3PO40W12/TiO2/漂珠复合光催化剂的制备及其光催化性能。[方法]采用溶胶-凝胶法、浸渍法制备H3PO40W12/TiO2/漂珠复合光催化剂,并用扫描电镜、X射线衍射仪、固体紫外光谱仪对其表征。以孔雀石绿为模拟污染物进行光催化降解试验。[结果]制备的H3PO40W12/TiO2/漂珠复合光催化剂具有较高的催化活性,其在80 min内对孔雀石绿的降解率达到90%。H3PO40W12的负载量越大,复合光催化剂的降解活性越高。此外,该复合光催化剂的再生性良好,可多次重复使用。[结论]该研究对水污染的吸附降解具有重大的价值。     

镧掺杂TiO_2降解有机磷农药乐果的研究

[目的]探讨改性后的TiO2对市售农药乐果的降解率。[方法]镧掺杂TiO2光催化降解乐果溶液,用钼酸铵分光光度法测定降解前后乐果溶液的浓度。[结果]镧掺杂显著提高了TiO2对乐果的降解率;当催化剂制备时,镧的最佳掺入量为0.15%,最佳煅烧温度为600℃;催化剂光催化降解乐果溶液时,在催化剂投入量为2 g/L、乐果溶液的起始浓度较低、光照时间为4 h时,乐果溶液的降解效率最好。[结论]镧掺杂后的TiO2能有效降解低浓度乐果溶液。     

二氧化钛/酞菁镁可见光催化降解的研究

[目的]研究与比较TiO2多项光催化降解,通过敏化剂与纳米TiO2复合来提高光催化剂的稳定性能。[方法]以酞酸正丁酯为原料,采用溶胶-凝胶法制备纳米TiO2光催化剂,然后再按一定的比例与酞菁镁（Mgpc）复合,制得TiO2/酞菁镁复合粉末,并通过亚甲基蓝溶液在可见光作用下的光催化降解,研究纳米TiO2/Mgpc复合催化剂粉末的光催化活性,考察了其催化性能。[结果]采用TiO2为催化剂可显著加快光催化氧化过程。采用酞菁镁敏化纳米TiO2制备的可见光催化剂,证实在可见光下,敏化与未敏化的TiO2相比,TiO2/Mgpc（1%）具有较强的可见光催化性能,TiO2/Mgpc复合粉末对亚甲基蓝的降解率已达36.2%,而未敏化的只达28.7%。[结论]TiO2与Mgpc的复合有利于不同能级之间光生载流子的输送和分离,提高系统的电荷分离效果,扩展其光谱响应范围,提高太阳光的利用率。     

TiO_2负载钡铁氧体光催化剂降解亚甲基蓝光催化性能研究

[目的]为TiO2光催化剂的工业应用提供依据。[方法]以亚甲基蓝染料为模型染料,研究了TiO2/钡铁氧体磁性催化剂在紫外光照射下的光催化活性。[结果]随着钡铁氧体负载量的增加,TiO2/钡铁氧体磁性催化剂的催化效率也有提高。负载量为20%时,催化降解效率达到最大。随着亚甲基蓝初始浓度的增加,催化剂的催化降解效率也有提高,但当溶液浓度大于10mg/L时,效率大大降低。光催化剂的催化活性随使用次数的增加而降低。第5次使用时,5h后的降解率仍保持在90%左右。[结论]负载量为20%的TiO2复合钡铁氧体型光催化剂、使用量为1.5g/L时,催化降解亚甲基蓝的效率可以达到97.8%。     

Bi_2Fe_4O_9/TiO_2复合光催化剂的制备及光催化性能

[目的]制备复合光催化剂Bi2Fe4O9/TiO2并研究其光催化性能。[方法]采用高能球磨法制备复合光催化剂Bi2Fe4O9/TiO2,通过XRD、SEM和UV-Vis对其进行了表征,并探讨Bi2Fe4O9掺杂量及球磨时间对其光催化活性的影响。[结果]当Bi2Fe4O9掺杂量为5.0%,球磨时间为12 h时,复合光催化剂对亚甲基蓝的光催化降解率达到56%。[结论]复合光催化剂光活性的提高可能是由于催化剂中复合半导体结构的光生电子-空穴对的有效分离造成的。     

竹活性炭比表面积及其孔径对TiO_2/BAC光催化降解甲醛性能的影响

[目的]研究竹活性炭比表面积及其孔径对TiO2/BAC光催化降解甲醛性能的影响。[方法]以竹子为原料,按照不同浸渍比,用磷酸活化法制备不同孔径和比表面积的系列竹活性炭（BAC）作为载体;通过溶胶凝胶法制备负载型光催化剂（TiO2/BAC）,以水溶液中的甲醛作为目标污染物,考察所得的一系列负载型光催化剂的光催化性能;采用氮气吸附、SEM进行表征,研究了竹活性炭的孔径和比表面积对负载型光催化剂性能的影响。[结果]竹活性炭吸附和TiO2光解的协同效应使TiO2/BAC光催化剂对水溶液中甲醛的处理效率显著提高;比表面积较大、微孔较多、平均孔径为2~3 nm的竹活性炭有利于TiO2的负载,制备得到的复合光催化活性较高。[结论]为TiO2光催化剂的固化负载研究提供了理论依据。     

负载金纳米氧化锌的制备及其光催化降解苯酚的研究

为了实现有效降解水中酚类污染物,采用溶胶-凝胶法和热分解法制备了不同原子比的负载金纳米氧化锌(Au@ZnO)。通过比表面积(BET)、X-射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外可见吸收光谱(UV-Vis)对所制备的Au@ZnO进行结构表征。以苯酚为废水模型,研究了不同金负载量、催化剂的用量、苯酚的初始浓度对光催化性能的影响。研究结果表明:金均匀地负载于六方纤锌矿结构的纳米氧化锌上,Au@ZnO催化剂展示了较好的光催化性能,苯酚在3h内的降解率可达85.9%。     

负载型Li/CNTS-TiO_2光催化剂降解海洋柴油污染的研究及应用

为研发高效复合光催化剂降解海洋石油污染,采用溶胶-凝胶法成功制备Li/CNTS-TiO_2复合光催化剂,并在聚丙烯多面球上负载得到负载型Li/CNTS-TiO_2光催化剂,运用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)等技术对Li/CNTS-TiO_2光催化剂进行表征,在室外光照条件下,考察了催化剂负载量、反应时间、柴油初始浓度等因素对催化剂去除海水中柴油污染的影响,用正交试验法确定了负载型Li/CNTS-TiO_2光催化剂处理海洋柴油污染的优化条件,并利用自制的模拟海洋石油污染装置在室外条件下进行了较大规模的验证试验。结果表明:将2.0 g复合型Li/CNTS-TiO_2光催化剂负载于两个聚丙烯球上得到负载型Li/CNTSTiO_2光催化剂,当柴油初始浓度为100 mg/L、室外光照时间为4 h时,柴油去除率最高(91.87%);在自制模拟海洋石油污染装置条件下,负载型光催化剂可以连续使用且对初始浓度为10 mg/L的柴油光催化降解效果良好,降解率达到92.89%;负载型Li/CNTS-TiO_2光催化剂对初始浓度为100 mg/L的原油光催化降解率为99.72%。研究表明,Li/CNTS-TiO_2光催化剂为海洋柴油污染的处理提供了一种环境友好的途径。     

非均相UV/Fenton光催化降解土霉异味研究

[目的]探索非均相UV/Fenton光催化降解土霉异味的效果。[方法]利用离子交换方法将Fe2+负载在NaY分子筛载体上,制得催化剂FeY。在不同紫外波长照射下,利用Fenton反应降解2种土霉异味物质2-甲基异莰醇(MIB)和土腥素(Geosmin),优化pH和H2O2等降解条件,并将MIB和Geosmin添加到东湖本底湖水中进行降解。[结果]FeY的负载量为352.8 mg/g,Fe2+脱附率为5.7%。在FeY为28 mg/L,pH 6.5,H2O220 mg/L和反应60min的试验条件下,非均相UVB/Fenton体系对MIB和Geosmin的降解率分别为80.2%和84.9%。在UVA、UVB和UVC紫外光(波长分别为365、312和256 nm)条件下Photo-Fenton体系对MIB和Geosmin的降解率,随着紫外波长的降低而增大,且Geosmin降解速率常数高于MIB。湖泊水样中加入MIB和Geosmin降解表明,降解效率明显低于纯水样品。[结论]该研究制得的催化剂应用于非均相光催化体系,不仅可循环使用,而且还可扩大反应体系的pH应用范围。     

双金属二氧化钛复合材料的制备及其在水处理中的应用

[目的]制备双金属纳米颗粒二氧化钛复合材料,提升二氧化钛光催化效率,并研究其作用机理。[方法]采用辐射合成法制备金铜双金属纳米颗粒胶体溶液,使其沉积到二氧化钛表面形成Au-Cu-TiO_2光催化复合材料,使用TEM、UV-Vis、DSR等手段对其进行表征,分别在紫外光和可见光下降解目标污染物罗丹明B和苯酚测试合成材料的光催化性质。[结果]Au/Cu摩尔比1∶3时,二氧化钛负载的双金属纳米颗粒最小,为3.8 nm,并具有最高的光催化效率。P25负载的Au-Cu合金纳米颗粒捕捉电子的效率很高,使紫外光下P25光催化活性提高。Au-Cu双金属纳米颗粒修饰的P25比Au纳米颗粒修饰的P25的催化活性高。[结论]Au-Cu双金属比Au纳米颗粒具有更高的光激发电子捕获能力,因此可提高TiO_2的光催化效率。     

Fe/C共掺的TiO_2光催化剂的合成及对环境激素辛基酚的降解

[目的]研究Fe/C共掺的TiO2光催化剂的合成及对环境激素辛基酚的降解。[方法]采用溶胶凝胶法和溶剂热合成法制备出铁碳掺杂的二氧化钛光催化剂,以4-叔辛基酚为测试分子研究该类催化剂的光催化性能,探讨了Fe掺杂量、催化剂用量、pH、光照等对反应的影响,并对干扰离子存在情况下的催化剂性能进行了研究。[结果]Fe/C掺杂量为0.6%时,在25℃、pH=9.0、300 W汞灯照射、催化剂用量为1.0 g/L的条件下,经过100 min的降解可以使初始浓度为1.00 mg/L的辛基酚水溶液浓度降至0.02 mg/L;反应体系pH的升高和光强的增加可以提高催化剂的效率,污水中常见的K+、Na+和Ca2+等对催化剂的催化效果无影响。[结论]Fe/C共掺的TiO2光催化剂在处理含有环境激素的废水时具有良好的效果。     

磷钨酸/SiO2 光催化降解甲基橙研究

[目的]将杂多酸固栽在载体上制得固载化催化剂。[方法]以溶胶-凝胶法合成的SiO2作载体,固栽磷钨酸制得固载化光催化剂,并对甲基橙溶液进行催化降解、矿化处理。[结果]在催化剂浓度为4．2g/L的条件下,光照1．5h,4mg／kg甲基橙溶液的脱色率达到98．8％,但矿化率仅有47．6％;而光照6．0h后,矿化率可达92．7％。这意味着甲基橙的光催化降解是先发生脱色过程,然后再进一步矿化成CO2,且所制备的光催化剂在没有进行任何处理的条件下,重复使用10次,脱色率依然保持在65％以上。[结论]成功制备了固栽化光催化剂,该固栽化磷钨酸光催化剂对甲基橙的光催化降解反应具有较好的催化活性,且对甲基橙溶液的脱色和矿化并不同步。     

缺位Dawson型K10Na2H2P2W16O60光催化降解甲基橙溶液的研究

[目的]确定缺位Dawson型K10Na2H2P2W16O60光催化降解甲基橙的最佳条件。[方法]以二缺位杂多化合物K10Na2H2P2W16O60.18H2O（P2W16）为光催化剂,在紫外灯照射下对模拟染料废水中的甲基橙进行光催化降解,研究催化剂投加量、甲基橙初始浓度、pH值等对溶液脱色效果的影响。[结果]催化剂用量为1.2g/L时溶液的脱色率最大,为96.22%;pH值为1.5时溶液的脱色率最大,为99.15%;甲基橙初始浓度为5mg/L时溶液的脱色率最大,为99.69%。P2W16光催化降解甲基橙的最佳条件为：甲基橙初始浓度5mg/L,溶液初始pH值1.5,催化剂浓度0.2g/L,此条件下反应1h后溶液的脱色率可达99.69%。同时,甲基橙的光催化降解过程符合一级动力学方程：In（A/A）=0.09391t-0.02286。[结论]PW对甲基橙降解反应具有较高的催化活性。     

Cu-Cd复合处理对小白菜硝酸盐含量的影响

[目的]为蔬菜硝酸盐的控制及食物的安全性提供参考。[方法]采用模拟污染盆栽方法,研究Cu、Cd单一及复合处理对小白菜硝酸盐含量及硝酸还原酶的影响。[结果]各处理组小白菜叶柄中硝酸盐含量明显比叶片中高,叶片中硝酸还原酶活性显著高于叶柄。1 mg/kg Cd促进硝酸盐的积累,102、0 mg/kg Cd明显抑制叶部硝酸盐的积累。在试验浓度范围内,Cu显著降低了小白菜中硝酸盐含量。Cu+Cd复合处理组硝酸盐含量低于对照组和相同浓度Cd的单一处理,高于相同浓度Cu的单一处理。Cu+Cd复合处理极大地刺激了小白菜叶片中硝酸还原酶的活性,高于对照组。25 mg/kg Cu+15 mg/kg Cd的复合处理使叶片和叶柄中硝酸还原酶活性增加,硝酸盐含量降低。[结论]Cu对Cd造成的硝酸盐累积增高的危害有缓解作用,适量的Cu可以增加小白菜硝酸还原酶的活性,减少硝酸盐的累积。     

钐掺杂TiO2负载型催化剂降解甲基橙的影响因素

[目的]研究钐掺杂TiO2负载型催化剂降解甲基橙的影响因素。[方法]通过Sm^3＋掺杂TiO2负载在ZSM-5上的催化剂,在紫外灯下降解甲基橙溶液的光催化试验,考察了催化剂投加量、甲基橙溶液初始浓度、初始pH值等因素对甲基橙降解效果的影响,并探讨了Sm3＋掺杂光催化反应机理。[结果]Sm^3＋掺杂能提高TiO2-ZSM-5光催化活性;在一定范围内,催化剂投加量的增加,甲基橙溶液初始浓度的减小,溶液初始pH值的降低,光照时间的延长均能提高甲基橙的降解率。[结论]该研究为TiO2的实际工业化应用奠定了基础。