草甘膦催化工艺优化及贵金属催化剂再生研究

用浸渍法制备了高效负载型贵金属催化剂,考察了催化剂的催化性能与再生情况,并用XRD、N2吸附等表征手段对催化剂进行了表征。结果表明,合成体系最优催化剂用量为0.082 g/g双甘膦,最优用水量为13.70 mL/g双甘膦;对使用后的催化剂进行气液串联再生可恢复催化剂的活性,10次重复使用后催化剂的催化效果仍能保持。结果表明,铂金属主要占据活性炭的小孔孔道,在孔道表面分布较均匀。     

生物质合成气甲烷化催化剂研究进展

天然气在我国未来的能源体系中占有重要的地位。以生物质为原料,将合成气通过甲烷化反应转化为天然气是将生物质能源转化为富氢、低碳能源的有效途径。本文概述了生物质合成气甲烷化催化剂的研究进展,重点阐述了CO和CO_2甲烷化催化剂不同的活性组分(Ni,Co,Ru等)对甲烷化反应催化效果的影响,以及不同结构的催化剂载体(Al_2O_3,ZrO2,TiO_2,SiO_2等)对催化剂活性组分的分散程度和粒径大小的影响;分析了添加不同类型的助剂(MgO,La_2O_3,CeO_2等)以及不同的制备方法(浸渍法,共沉淀法,溶胶凝胶法等)对催化剂的催化效果的影响,介绍了一些新型的催化剂载体和催化剂制备方法的特点,并指出现有甲烷化催化剂的研究目标和存在的主要问题。理想的甲烷化催化剂应当具有良好的低温催化活性和高温稳定性,具有良好的活性组分分散度和较小的粒径,同时具有良好的抗积碳性能。然而,甲烷化反应释放大量的热量导致催化剂活性组分迁移烧结,并在活性位点上积碳,从而致使催化剂钝化失活。因此,应当通过开发双金属或多金属催化剂,改进或开发具有良好孔隙结构和表面积的催化剂载体,添加不同功能的结构助剂或电子助剂,改进催化剂的制备方法等手段提高甲烷化催化剂活性组分的分散度,降低活性组分的粒径,从而提高甲烷化催化剂的催化活性,热稳定性和抗积碳性能。认为应对CO和CO_2的甲烷化反应机理,新型复合载体的制备工艺,活性组分与助剂和载体的相互作用机理,催化剂的失活机理和可再生性能等方面进行深入的研究,并以此为基础开发设计具有高催化性能的甲烷化催化剂。     

钙钛矿催化剂用于氨选择性还原氮氧化物的研究进展

氨选择性催化还原氮氧化物(NO_x)技术是目前应用较为广泛的催化脱硝技术,钙钛矿材料因其独特的结构、良好的稳定性且环保无害的特点成为选择性催化还原NO_x领域的研究热点。本文综述了近年来国内外关于钙钛矿NH_3-SCR催化剂的研究进展,较为全面地对钙钛矿催化剂的主要类型、脱硝活性、构效关系进行了论述,同时介绍了钙钛矿在光辅助SCR技术这一全新领域的研究进展,并总结了钙钛矿催化剂的NH_3-SCR反应机制,对该领域未来可能的发展方向和研究目标进行了展望。     

焙烧温度对纳米CeO2性能的影响

采用水热法制备纳米CeO_2催化剂,以酯类含氧挥发性有机化合物(OVOCs)催化燃烧反应为探针反应,结合XRD、O_2-TPD和H2-TPR表征,考察了焙烧温度对纳米CeO_2催化剂性能的影响.研究结果表明,CeO_2-500催化剂具有明显优于CeO_2-450和CeO_2-550催化剂的乙酸乙酯催化燃烧活性,在反应温度为195℃时,乙酸乙酯的转化率高达95.7%.纳米CeO_2催化剂的乙酸乙酯催化燃烧活性与其氧脱附性能和可还原性能具有正相关性,其催化燃烧活性从大到小的顺序为:CeO_2-500,CeO_2-550,CeO_2-450,即CeO_2-500催化剂具有优越的OVOCs催化燃烧活性.     

稀土三元催化技术在汽车尾气净化上的应用

已证明含有稀土的钙钛矿型结构氧化物对ＣＯ、ＨＣ、ＮＯＸ的还原来说是一类活性催佛剂。本文从应用研究的角度主要考虑稀土催化剂取代贵金属催化剂的净化效果及经济合理性。通过对稀土催化剂载体的选择以及净化器基本结构的设计,最终体现为两方面,一是稀土催化剂在氧化,还原过程中的化学稳定性,对ＣＯ、ＨＣ、ＮＯＸ的净化效果;二是载体、净化器装置可达到净化、降噪、低气阻、高强度、散热良好、降低外壳高温等目的,以实现应     

甲烷部分氧化制取合成气的研究

甲烷部分氧化制合成气是高转化率、高选择性、高空速、低H2/CO、温和的放热反应,文章叙述了甲烷部分氧化制合成气反应机理:间接反应和直接反应机理;对贵金属、非贵金属催化剂,助催化剂,载体及催化剂制备方法研究进行了介绍;同时对固定床、流化床及膜反应器特点进行了讨论;另外对激光促进表面反应技术和等离子体技术也进行了简单的介绍,最后对甲烷部分氧化技术存在的问题及今后的研究重点进行了展望。     

活性炭负载Fe,Ni催化氨分解的研究

以Fe,Ni为主活性组分,K,Mo,Co等为助催化成分,采用多步浸渍、直接高温分解、再分步还原的办法,使其负载于国产活性炭载体上,研究了Ni,Fe两类催化剂对氨的催化分解性能.结果表明,活性炭负载的Fe催化剂比负载的Ni催化剂的活性高.Fe-Mo/C的催化活性最好,在650℃时就能使氨气基本分解完全.助催化成分对Fe催化剂活性促进作用大小顺序是Mo>K>Co,而K,Mo对Ni催化剂活性的促进作用很小.XRD研究表明,Fe-Mo/C催化剂的主要晶相为FeMo,Fe2(MoO4)3,Fe2O3及少量的Fe3O4和石墨化C;催化反应后,出现了-αFe和较多的石墨C晶相,Fe2(MoO4)3及Fe2O3,Fe3O4衍射峰基本消失,表明铁化合物已被还原,且活性炭进一步石墨化了.FeMo化合物的形成是Fe-Mo/C活性高的一个重要因素.     

催化湿式二氧化氯氧化法处理高浓度有机农药废水的研究

通过浸渍法制备了4类主活性组分的负载型催化剂,用于二氧化氯催化湿式氧化(CWCDO)法处理有机农药废水的研究,并确定了催化湿式氧化的条件。结果表明:4元组合MnO2-CuO-CeO2-V2O(5 24∶1∶1∶)催化剂性能较好;当反应在常温常压下,维持pH值为3～5,反应时间为30 min时,COD的去除率大于85%,色度去除率大于90%。     

Pd—Bi／C催化剂催化氧化葡萄糖的性能

研究了活性碳负载的钯饿等单金属和双金属组分催化剂催化氧化葡萄糖的性能，发现Ｐｄ－Ｂｉ／ｃ双分催化剂活性较高。考察了其催化氧化葡萄糖动力学，求得了实验条件下的动力学方程和活化能，并探讨了催化氧化反应机理。     

Ce-Zr-La-Co复合氧化物与LaCoO3/Ce0.6Zr0.4O2的催化性能与结构分析

采用柠檬酸法制备了Ce-Zr-La-Co复合氧化物催化剂和LaCoO3/Ce0.6Zr0.4O2负载型催化剂,并用热重法测试了2种催化剂对碳烟的催化活性,催化剂LaCoO3/Ce0.6Zr0.4O2显示了更高的活性,碳烟的起燃温度是542 ℃,低于Ce-Zr-La-Co复合氧化物催化剂的552 ℃,比纯碳烟的起燃温度低97 ℃.采用程序升温还原法(Hydrogen Temperature-programmed Reduction,H2-TPR)、N2吸附BET、X-射线衍射仪(X-ray Diffraction,XRD)、傅立叶红外仪(Fourier Transform Infrared Spectroscopy,FTIR)和X-射线光电子能谱仪(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)等技术对催化剂进行了表征.结果表明,XRD显示负载型氧化物LaCoO3/Ce0.6Zr0.4O2形成了完好的钙钛矿结构相,而Ce-Zr-La-Co复合氧化物则形成了铈锆固溶体为主以及少量的钙钛矿和Co3O4氧化物相;XPS结果显示LaCoO3/Ce0.6Zr0.4O2催化剂表面弱吸附氧Oˉ的含量高达质量分数34.9%,而复合体氧化物的含量仅为质量分数16.1%,催化剂的活性可能与表面弱吸附氧有关.     

Ce-Zr-La-Co复合氧化物与LaCoO_3/Ce_(0.6)Zr_(0.4)O_2的催化性能与结构分析

采用柠檬酸法制备了Ce-Zr-La-Co复合氧化物催化剂和LaCoO3/Ce0.6Zr0.4O2负载型催化剂,并用热重法测试了2种催化剂对碳烟的催化活性,催化剂LaCoO3/Ce0.6Zr0.4O2显示了更高的活性,碳烟的起燃温度是542℃,低于Ce-Zr-La-Co复合氧化物催化剂的552℃,比纯碳烟的起燃温度低97℃.采用程序升温还原法(Hydrogen Temperature-programmed Reduction,H2-TPR)、N2吸附BET、X-射线衍射仪(X-ray Diffraction,XRD)、傅立叶红外仪(Fourier Transform Infrared Spectroscopy,FTIR)和X-射线光电子能谱仪(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)等技术对催化剂进行了表征.结果表明,XRD显示负载型氧化物LaCoO3/Ce0.6 Zr0.4 O2形成了完好的钙钛矿结构相,而Ce-Zr-La-Co复合氧化物则形成了铈锆固溶体为主以及少量的钙钛矿和Co3O4氧化物相;XPS结果显示LaCoO3/Ce0.6Zr0.4O2催化剂表面弱吸附氧Oˉ的含量...     

活性炭负载磷钨酸季铵盐催化末端烯烃环氧化研究

考察了杂多酸季铵盐对1-十六烯的催化环氧化活性。研究了以磷钨酸季铵盐为催化剂、H_2O_2为氧化剂、乙酸乙酯为溶剂条件下1-十六烯环氧化制备环氧十六烷的工艺条件,探讨了多相催化剂对催化活性的影响。结果表明,磷钨酸季铵盐负载在活性炭表面后,催化活性得到很大的提高。利用该催化剂催化1-十六烯环氧化,当负载量为30%、反应时间6h、反应温度为60℃时,选择性几乎为100%,转换率达到56%。最后用FTIR和SEM对合成的活性炭负载磷钨酸季铵盐催化剂进行了表征,磷钨酸季铵盐负载在活性炭上后其活性结构没有发生明显的变化,催化剂负载量为30%时,磷钨酸季铵盐均匀地负载在活性炭表面。     

负载型固体碱催化蒜头果油甲酯化的研究

通过氨水沉淀、Na_2CO_3浸渍、焙烧等处理步骤制备了负载型固体碱Na_2O/Al_2O_3-MgO催化剂,将Na_2O/Al_2O_3-MgO催化剂应用于蒜头果油甲酯化过程中,分析各工艺条件对蒜头果油甲酯化转化率的影响。结果表明:借助XRD、BET、SEM分析发现,催化剂前驱体具有类水滑石结构,该前驱体经焙烧处理后,所得催化剂比表面积为29.5 m~2/g,其成分除Al_2O_3、MgO外,还存在Na-Al及Na-Al-Mg氧化物;通过单因素及正交试验在综合考虑降低实际生产成本的基础上获得了优化的工艺条件,即在保持甲醇回流的状态下,催化剂用量为2%、反应时间5 h、醇油物质的量比为15∶1,此条件下,蒜头果油甲酯化转化率可达到96.4%。     

Pt取代的LaCoO_3催化氧化碳烟的研究

用柠檬酸法制备了不同量Pt取代的钙钛矿LaCo1-xPtxO3(x=0.02,0.04,0.06,0.08,0.1),以热重法测试了催化剂样品对碳烟的催化活性,并采用程序升温还原法(Hydrogen temperature-programmed reduction,H2-TPR)和X-射线衍射仪(X-ray Diffraction,XRD)对催化剂进行了表征.结果表明,催化剂LaCo0.96Pt0.04O3显示了最高的活性,起燃温度为493℃;XRD特征峰的衍射角向低角度偏移,表示Pt进入了钙钛矿结构;P     

TiO2/AC负载型光催化剂的制备及光催化性能的研究

利用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM),对溶胶-凝胶法中不同煅烧温度条件下合成的TiO2/AC负载型光催化剂的表面形貌、分布均匀性、粒径大小及晶型等进行了表征;通过亚甲基蓝溶液光催化降解试验,对TiO2/AC负载型光催化剂的催化性能进行了测试.结果表明,经400℃煅烧制备而成的TiO2/AC负载型光催化剂的表面TiO2纳米粒子分布均匀、无明显的团聚现象,在紫外光灯的照射下对亚甲基蓝的降解率在2 h内可达68.30%,经6次重复使用后其催化降解率仍能达到60%以上,表明该催化剂具有良好、稳定的催化性能和较高的循环利用价值.     

碱/酸两步催化法制备的“核—壳”SiO_2-TiO_2纳米材料及其光催化特性

以正硅酸乙酯(TEOS)为前驱体,以氨水为催化剂,制得含有SiO_2粒子的碱催化SiO_2溶胶;向碱催化SiO_2溶胶中加入前驱体钛酸丁酯(TBOT)和酸催化剂盐酸,得到以SiO_2粒子为核和以TiO_2为壳的"核—壳"SiO_2-TiO_2纳米材料.结果表明:SiO_2核的粒径约为13.5 nm;随着钛酸丁酯添加量的增加,SiO_2核表面不断有TiO_2壳形成,其粒径从13.5 nm增大至24.4 nm.XRD测定结果表明煅烧温度为500℃时,锐钛矿TiO_2的特征衍射峰明显增强.该温度下"核—壳"SiO_2-TiO_2复合粉末对罗丹明B的降解率从21.99%提高到94.86%.     

TiO2/AC负载型光催化剂的制备及光催化性能的研究

利用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM),对溶胶-凝胶法中不同煅烧温度条件下合成的TiO2/AC负载型光催化剂的表面形貌、分布均匀性、粒径大小及晶型等进行了表征;通过亚甲基蓝溶液光催化降解试验,对TiO2/AC负载型光催化剂的催化性能进行了测试.结果表明,经400℃煅烧制备而成的TiO2/AC负载型光催化剂的表面TiO2纳米粒子分布均匀、无明显的团聚现象,在紫外光灯的照射下对亚甲基蓝的降解率在2 h内可达68.30%,经6次重复使用后其催化降解率仍能达到60%以上,表明该催化剂具有良好、稳定的催化性能和较高的循环利用价值.     

贵州红枫湖溶解有机质不同分离组分的卤代活性研究

饮用水使用氯化消毒产生的消毒副产物给人类健康带来了极大危害.利用XAD树脂与阴、阳离子交换树脂对贵州红枫湖水体中溶解有机质进行了富集分离,分成腐植酸、富里酸、疏水中性物质及亲水酸性、碱性及中性物质6种组分,比较了各组分在加氯消毒过程中卤代活性的大小及其三卤甲烷的生成情况,揭示了有机组分卤代活性与其结构之间的关系,并探讨了它们可能的来源,提出了相应的控制措施.结果表明,红枫湖水体溶解有机质以富里酸组分为主,占分离出总有机碳的56％.氯化消毒实验发现消毒副产物以三氯甲烷和一溴二氯甲烷为主,富里酸的卤代活性最强.结构分析显示各有机组分的卤代活性与紫外吸光系数和酚羟基含量之间具有显著相关性.6种分离组分的消毒副产物生成量中,富里酸是生成三卤甲烷的主要前驱物质,占消毒副产物总量的76％.有机组分的碳稳定同位素值与C/N比值表明,富里酸主要来自陆源有机物,其余组分兼有陆源和内源两种来源.因此,控制陆源污染是减少红枫湖消毒副产物前驱物的有效途径.     

TiO2/C制备及光催化降解性能

以钛酸四丁酯为钛源负载活性炭制备了TiO2/C复合催化剂,从催化剂的用量、循环使用次数以及与P25比较等几个方面分别考察了该复合催化剂的催化降解甲基橙的活性.实验结果表明,TiO2/C复合催化剂提高了催化活性.     

Ni-Mg/RHA催化剂催化水蒸气焦油模型化合物重整反应研究

以甲苯为生物质焦油模型化合物,以生物质燃烧产物稻壳灰为载体,采用共浸渍法制备Ni-Mg/RHA催化剂,研究Ni-Mg/RHA催化剂对甲苯水蒸气催化重整的性能。在固定床反应装置中考察了Ni和Mg的负载量、反应温度和水/碳(水和碳的质量比,简称为水/碳或S/C)对甲苯转化率和气体产物组分的影响,采用XRD、BET、SEM等方法对反应前后催化剂进行表征分析。结果显示,稻壳灰(rice husk ash,RHA)作为单金属Ni基催化剂的载体具有一定的催化活性;负载MgO后,MgO改善了Ni/RHA催化剂中活性金属Ni的分散度,与NiO相互结合形成NiMgO固溶体活性中心,显著提升了Ni/RHA催化剂的催化活性和抗积炭能力,Mg负载为6%时性能最佳,甲苯转化率高达98.6%;3Ni-6Mg/RHA催化剂的最佳反应温度为700℃,S/C为3,具有良好催化稳定性。研究结果表明,在MgO存在的情况下,稻壳灰可作为镍基催化剂载体。