基于LDHs-DGT的环境中活性态Cr原位提取检测方法研究

为原位监测土壤Cr的形态变化,本研究开发了一种以纳米Mg/Al双层氢氧化物（Mg/Al-LDHs）作为结合膜的梯度扩散薄膜（LDHs-DGT）装置,并通过ICP-MS和超痕量六价铬分析仪联用,实现对环境中活性态Cr含量及Cr （Ⅲ）、Cr （Ⅵ）的原位提取、测定。实验结果表明,该装置中LDHs结合膜对Cr（Ⅲ）和Cr（Ⅵ）均有较快的吸附速率,其最大吸附量分别是181.27 μg·cm^-2和176.29 μg·cm^-2,该装置可在pH为5~8、离子强度小于50 mmol·L^-1的环境中对Cr （Ⅲ）和Cr （Ⅵ）实现准确提取,能够有效避免干扰离子对装置的影响,空白背景值为4.9 ng,方法检出限为0.22 ng·mL^-1,Cr（Ⅲ）和Cr（Ⅵ）在扩散膜中的扩散系数分别为（3.58±0.02）×10^-6 cm²·s^-1和（7.03±0.09）×10^-6 cm²·s^-1。LDHs-DGT可以高效侦测土壤活性态Cr的时空变化态势,并能对Cr （Ⅲ）和Cr （Ⅵ）的价态变化进行动态监测。     

梯度扩散薄膜技术(DGT)的理论及其在环境中的应用Ⅱ:土壤与沉积物原位高分辨分析中的方法与应用

从吸附膜的设计、采样装置的设计和分析方法三个方面系统介绍了梯度扩散薄膜技术(DGT)在土壤和沉积物介质中原位高分辨研究的方法学,并回顾了DGT自诞生以来在根际土壤和沉积物中原位高分辨应用所取得的重要研究成果,最后探讨了DGT在原位高分辨研究中的发展前景。DGT技术在沉积物和土壤中对污染物微界面机制的原位高分辨率研究,能够揭示控制重金属污染的关键过程,为针对性地做出管理控制方案提供了重要理论支持,从而推动我国对土壤、沉积物污染的防治和粮食安全的控制。     

薄膜扩散梯度技术测定水体中砷及其影响因素研究

薄膜扩散梯度技术(Diffusive Gradients in Thin Films Technique,DGT)是近年来应用于水体、沉积物和土壤中的铜镉等重金属生物有效性研究的一种新技术.采用标准溶液培养方法研究了以氧化铁作为吸附剂的DGT测定水环境中无机砷含量的可行性,并探讨了待测介质的pH和As价态对DGT测定结...     

梯度扩散薄膜技术(DGT)的理论及其在环境中的应用Ⅲ——植物有效性评价的理论基础与应用潜力

梯度扩散薄膜技术(DGT)是一种测定环境介质中多元素植物有效性的原位分析方法。由于其能模拟植物根系,综合考虑环境多介质的动态平衡,因此近年来被广泛应用于多元素植物有效性的评价。本文简要阐述了DGT技术基于动力学过程进行有效性测定的原理;深入剖析了DGT技术涉及的动力学过程与植物吸收机制的相似性与差异性;详细评估DGT技术预测多元素植物有效性的评价效果;并基于以上内容,对DGT技术在植物有效性方面的应用进行总结和展望。     

薄膜扩散梯度(DGT)——技术进展及展望

近年来,薄膜扩散梯度(DGT)技术取得快速的发展,成为最常用的被动采样技术之一。本文详细阐述了DGT在技术方面的研究进展,包括DGT装置构型、固定相和扩散相材料发展、环境样品的前处理与DGT装置放置、DGT样品处理与测定等,针对该技术前期发展存在的不足,提供了有利于DGT操作和功能提升的系统解决方案,同时对未来的发展进行了展望。     

土壤-甘蔗作物系统中镉的生物有效性研究

采用田间调查及ICP-MS等技术手段结合,在广西采集田间甘蔗和甘蔗根际土,分别用乙酸(HAc)、乙二胺四乙酸二钠(EDTA-2Na)、氯化镁(MgCl2)3种化学提取方法和梯度扩散薄膜技术(DGT)提取甘蔗根际土中有效态镉(Cd)含量,研究其与甘蔗根、叶和茎中Cd含量之间的关系。简单相关分析表明,4种方法提取的有效态Cd含量都与甘蔗根和茎中Cd含量显著相关,但DGT的相关性优于化学提取方法。综合土壤pH、阳离子交换量(CEC)、有机质(OM%)和土壤颗粒组成等理化指标对土壤有效态Cd含量的影响,运用多元统计分析,确定两种主成分因子,建立了多元回归模型。结果表明,DGT技术模型融合了影响土壤Cd生物有效性的主要因子,预测结果几乎不受本研究所选取的土壤基本理化指标影响,因而是一种预测Cd生物有效性的较好方法。     

基于梯度薄膜扩散技术的广西环江流域桑田土壤中铅的生物有效性研究

梯度薄膜扩散技术(Diffusive gradients in thin-films,DGT)是一种原位连续环境采样和测量方法,自20世纪90年代中期被报道以来,一直以固态结合相采集和测量水体、沉积物和土壤中有效态重金属,目前液态结合相的DGT多应用于水体中金属离子的检测。分别采用固态结合相(chelex100)和改进的液态结合相(sodium polyacrylate,PAAS)的DGT装置,对广西桑田土壤中有效态Pb进行了累积和测定。简单分析结果表明,两种装置提取的土壤有效态Pb含量与桑树老叶和嫩叶中的Pb含量都呈极显著相关关系,改进的PAAS-DGT装置对土壤中有效态Pb的提取能力更强。融合土壤pH、阳离子交换量(CEC)、有机质(OM)和土壤颗粒组成等理化指标影响,运用多元统计分析,建立了逐步回归模型。多元统计分析表明,两种结合相的DGT技术所构建的回归模型是可靠的,其调整判定系数R2adj分别为0.87、0.89、0.96和0.95,且预测结果融合了影响土壤有效态Pb含量的pH、CEC、有机质和土壤质地等主要因素。研究结果表明两种结合相的DGT装置均能较好预测桑田土壤中Pb的生物有效性,拓展了DGT技术的应用范围。关键词:梯度扩散薄膜技术(DGT);聚丙烯酸钠(PAAS);铅(Pb);生物有效性;桑田;广西     

基于梯度扩散薄膜技术评估稻田土壤中镉的生物有效性

为了给重金属污染农田土壤的安全性评估提供方法学指导,以稻田土壤-水稻体系为对象,通过比较化学提取法(土壤溶液法和0.01 mol·L~(-1)Ca Cl2提取法)和梯度扩散薄膜技术(DGT)所提取的有效态镉(Cd)含量与水稻谷粒中Cd含量(0.06~2.16 mg·kg~(-1))的相关关系,阐述DGT是否能更准确评估Cd的生物有效性及其作用机理。结果表明,土壤Cd全量与谷粒中Cd含量、几种有效态Cd提取量均未显示出显著相关性,不能真实反映Cd的生物有效性。DGT提取的Cd含量与谷粒Cd含量的相关性系数(R_(线性)~2=0.89和R_(曲线)~2=0.94)高于土壤溶液法(R_(线性)~2=0.87和R_(曲线)~2=0.92)和0.01 mol·L~(-1)Ca Cl2提取法(R_(线性)~2=0.80和R_(曲线)~2=0.83),R值分析表明DGT技术模拟了根部吸收土壤Cd过程中土壤固-液释放补给动态过程。因此,与传统化学提取法相比,DGT技术能更好地预测Cd污染土壤(0.31~10.64 mg·kg~(-1))中Cd的生物有效性。     

太湖梅梁湾沉积物中的重金属生物可利用性及生态风险评价

[目的]研究太湖梅梁湾沉积物中重金属的污染状况和生态风险。[方法]对重金属总量和生物有效浓度进行了分析,采用发光细菌法进行了沉积物毒性研究,并对重金属环境风险进行了评价。[结果]梅梁湾沉积物中Cr处于无污染状态,Zn、Cu、Pb和Ni属于轻度污染水平。DGT测定的有效态浓度和释放通量结果表明,Ni、Zn和Cu的生物可利用性高于Cd和Pb。发光细菌毒性测试和Hakanson潜在生态风险指数评价也表明,梅梁湾沉积物不具有生物毒性,属于低生态风险。[结论]需对梅梁湾沉积物中的Ni污染进行控制。     

不同土壤镉提取方法预测稻米富集镉性能评估

为筛选土壤镉(Cd)有效态提取方法并建立其与稻米Cd污染之间的累积模型,采用大田协同采样方式收集了土壤-水稻140对样品,分别研究了土壤Cd总量及土壤溶液Cd含量和化学浸提(醋酸HAc、复合有机酸、乙二胺四乙酸EDTA、CaCl2)、梯度扩散薄膜(DGT)技术提取的Cd含量与水稻糙米Cd含量的相关性,以评估不同提取方法预测稻米Cd累积模型的可行性。结果表明,研究区所在的长株潭地区存在较为明显的土壤及稻米Cd污染风险,EDTA提取Cd含量与土壤Cd总量显著正相关,模型拟合决定系数R2达到0.908 4,以总量预测稻米Cd污染存在37.2%~39.8%的误判率,0.01 mol·L^-1CaCl2提取的土壤Cd有效态含量存在明显的适用范围限制,在0.04~0.13 mg·kg^-1范围内,效果明显差于其他数据区域,模型决定系数R2仅为0.006。DGT技术能较好地预测稻米对Cd的吸收富集性能,且能区分土壤库供给能力差异对稻米富集Cd的影响,与传统化学浸提方法比较,DGT技术提取的土壤Cd有效态含量与稻米Cd含量具有更好的相关性(R^2=0.585 4,0.900 9),是预测稻米富集Cd较为理想的土壤有效态提取方法。     

DGT和化学提取法评价贵州赫章土法炼锌区污染土壤中镉的植物吸收有效性

以马铃薯、白菜和玉米为典型作物,以贵州省赫章县"土法炼锌"冶炼区重金属复合污染土壤为供试土壤,通过盆栽试验比较了五种传统化学提取剂(HNO_3、DTPA、LMWOAs、HCl和CaCl_2)和梯度扩散薄膜技术(diffusive gradients in thin films,DGT)对土壤Cd的植物吸收有效性影响。研究结果表明:"土法炼锌"影响区土壤总体呈碱性;马铃薯与白菜可食部位对供试土壤Cd的富集系数基本相同,而玉米籽粒对供试土壤Cd的富集系数远小于块茎类和叶菜类,马铃薯、白菜和玉米的富集系数平均值分别为0.105 3、0.105 8和0.007 9;一元线性与二元回归表明DGT测定土壤有效Cd含量与作物可食部分Cd含量相关系数大于五种传统化学提取剂;五种提取态中,CaCl_2提取态测定有效态Cd也可较好预测马铃薯和白菜可食部分Cd含量(R2adj分别为0.805和0.808),HNO_3提取态测定有效态Cd也可较好预测三种作物可食部分Cd含量(R_(adj)~2分别为0.822、0.874和0.764)。在本实验条件下,DGT技术评价"土法炼锌"冶炼区土壤镉植物吸收有效性效果优于五种化学提取态,但考虑不同作物类型,土壤pH因素以及操作的简单快捷性,CaCl_2提取态和HNO_3提取态也可成为预测重金属冶炼区复合污染碱性土壤Cd的植物吸收有效性的方法。     

DGT技术在测定汞离子及其化合物中的发展与应用

汞及其化合物是环境中关注度较高的具有较强神经毒性的污染物,但其在环境中的浓度较低,传统监测方法存在操作过程复杂、较难检出等问题。梯度扩散薄膜（DGT）技术作为一种快速发展的原位采样技术能够实现汞等多种重金属污染物的高效监测。本文详细阐述了DGT装置测定Hg的原理、材料的发展、应用场景和使用中存在的问题,并结合文献计量学方法梳理研究热点与不同国家/地区的使用情况。Hg-DGT材料发展经历了从单一材料到纳米复合材料的过程,本文重点列举了不同材料的使用条件。DGT技术的环境应用主要包括监测水体中各种化学形态Hg、监测土壤和沉积物中Hg的空间分布信息、对生物有效性评价研究及其与DIFS模型结合评估Hg迁移潜力。DGT技术在应用中主要存在溶解性有机质、生物膜、Hg纳米颗粒和边界扩散层的干扰。在系统性梳理之后,提出未来Hg-DGT发展的三个方向。     

基于PMF和Pb同位素的农田土壤中重金属分布及来源解析

为阐明九龙江中下游沿岸农田土壤中重金属分布特征、污染现状及来源,测定了该区域土壤中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb的含量及Pb同位素比值。结果显示研究区域过去20年土壤中重金属含量呈现上升趋势,其中Cd增长幅度最大;空间上,除Cd外,不同功能区组间重金属差异显著,反映出研究区域受到了人为活动的显著影响,高Cd浓度现象可能是农业污染造成的一种普遍的共有现象;潜在危害指数评价法显示该区域大部分站点属于中等生态风险区域,主要贡献因子为Cd;主成分分析法(PCA)和正定矩阵因子分析法(PMF)分析结果均显示土壤重金属主要来自5种污染源,PMF法得出这些污染源的贡献率大小依次为工业源(26.3%)交通源(23.2%)自然源(22.0%)农业源(16.2%)其他混合源(12.0%);三端源混合模型结合Pb同位素示踪法得到交通源、燃煤和工业源对九龙江土壤中重金属Pb的贡献率分别为57%、34%和9%。三种源解析方法所得结果吻合,三者均能较好地解析土壤中重金属,可以构成互补的多元源解析体系。     

化学提取法与梯度扩散薄膜技术提取太湖沉积物中有效砷的比较

以底栖生物河蚬(Corbicula fluminea)为实验生物,外源三价砷污染太湖沉积物为研究对象,利用生物富集实验分别比较了DGT(Diffusive gradients in thin films)梯度扩散薄膜技术和化学连续提取法所测浓度与河蚬中砷的生物有效性的相关性,并分析了这两种方法的差异。实验结果显示随着沉积物中染毒的总砷浓度(9.48,14.12,19.88,26.86,35.66,46.42,54.25mg·kg-1)增加,DGT测得砷浓度和化学提取法所测砷含量也随之增加,Pearson相关系数均在0.98以上(P<0.01),表明这两种技术均能很好地预测沉积物中有效砷含量。通过河蚬对三价砷的暴露实验,发现当沉积物总砷含量在35.66mg·kg-1以下时,暴露14d和28d后河蚬体内富集的总砷含量与暴露浓度增加趋势一致。Pearson分析结果显示DGT法和化学提取法测得结果均与河蚬体内砷的富集量显著相关,因此这两种方法都可用于预测河蚬体内肉质部的总砷富集量。