以木材为模板的BiVO4-CdS光催化性能研究

【目的】以木材加工固体废弃物为原料,制备具有木材仿生微纳米孔结构的BiVO₄-CdS复合光催化剂,旨在利用木材模板形成更多的异质结结构提高光催化材料的催化性能,拓展其在木材加工染料废水污染处理中的应用。【方法】分别采用杉木、杨木、巴沙木3种树种的木材加工固体废料为模板,通过浸渍煅烧和化学沉积两步法制备BiVO₄-CdS复合光催化剂,以木材染色废水中的罗丹明B(RhB)为目标降解对象,对复合光催化剂可见光下降解RhB的性能进行评价研究。【结果】3种具有木材模板仿生结构的BiVO₄-CdS复合光催化剂均表现出良好的吸附-光催化降解RhB的能力。密度较低的巴沙木-BiVO₄-CdS在达到吸附平衡后,对RhB有着高达29.26%的去除率;在120 min内可见光下对RhB的降解率为96.01%,其反应速率是无模板BiVO₄、BiVO₄-CdS的6.69倍和3.37倍。10次吸附-光催化降解循环处理后,材料的降解效率依然达到85%以上。【结论】木材模板仿生构造赋予复...     

梯形异质结Bi2O3/BiOI的制备及降解四环素的机制研究

以绿色焙烧方法制备梯形异质结复合材料Bi_2O_3/BiOI,将复合材料Bi_2O_3/BiOI用于抗生素生产废水中四环素的降解,并与纯的Bi_2O_3与BiOI的降解效果进行对比。以X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)对Bi_2O_3/BiOI样品物相组成和形貌进行表征分析,采用分光光度法测试并计算Bi_2O_3/BiOI样品降解四环素,结果显示:降解率为92.4%,一级动力学常数为0.018 59 min~(-1)。密度泛函理论计算显示,Bi_2O_3与BiOI的功函数分别为3.0、6.0 eV。梯形异质结复合材料Bi_2O_3/BiOI在光催化反应时,在内建电场和能带弯曲的共同作用下,BiOI中导带上还原能力较弱的电子将与Bi_2O_3价带中氧化能力较弱的空穴部分复合,从而保留较强还原以及氧化能力的光生电子和空穴,这可能是梯形异质结复合材料Bi_2O_3/BiOI具有较高光催化活性的原因。     

TiO2/MIL-53(Al)和TiO2/Al2O3催化剂的制备及其光催化性能研究

采用溶剂热法合成了MIL-53(Al),以此为载体负载TiO_2制备得到TiO_2/MIL-53(Al)光催化剂用于污水中次甲基蓝的催化降解研究,并与传统载体材料Al_2O_3负载的TiO_2催化剂的光催化效果进行比较。样品通过热重-差热扫描量热(TG-DSC)、红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、N_2物理吸附-脱附等方法进行表征。采用光度吸收法分析污水中次甲基蓝的降解率,结果显示,TiO_2/MIL-53(Al)光催化剂对次甲基蓝的光催化降解率达到98.6%,而TiO_2/Al_2O_3光催化剂对次甲基蓝的降解率只有70.3%,TiO_2/MIL-53(Al)光催化剂对污水中次甲基蓝的降解去除能力明显优于TiO_2/Al_2O_3光催化剂对次甲基蓝的降解去除能力。     

生物质碳点敏化超薄g-C3N4的表征及其对四环素的光催化降解

以三聚氰胺、碳量子点为原料,通过高温煅烧法,制备了一种碳量子点敏化超薄氮化碳(CQDs/g-C3N4)的复合材料。通过采用TEM、XRD、FT-IR、和BET等手段对复合材料进行物理性能表征;通过探究四环素(TC)的质量浓度、循环次数和物料比等考察CQDs/g-C3N4的光催化活性。结果表明:CQDs与超薄片状g-C3N4间通过杂化作用形成了复合物,CQDs均匀的分布在g-C3N4薄片上。当CQDs的质量百分比为0.5%时,CQDs/g-C3N4复合光催化剂降解TC的光催化活性最高,TC的降解率可达99.2%,是纯g-C3N4的4倍,该复合材料可通过延长可见光吸收区域而促进光生电子-空穴对的产生,促使电子空穴分离,增强光催化性能,在环境净化修复方面具有较大的潜在应用价值。     

Li~+-TiO_2复合纳米光催化剂制备及其光催化降解海产品深加工废水的研究

对Ti O2纳米光催化材料进行掺杂改性,利用溶胶-凝胶法制备出掺杂锂的Li+-Ti O2复合纳米光催化剂,通过X射线衍射分析(XRD)、扫描电镜分析(SEM)等测试技术对所制备的光催化剂形态结构和特性加以表征,用大连市黑石礁海域的海水配制成模拟海产品深加工废水,研究了Li+-Ti O2复合纳米光催化剂光催化降解海产品深加工废水的能力及影响其降解能力的因素,并确定了Li+-Ti O2光催化剂光催化降解海产品深加工废水的优化试验条件。结果表明:Li+-Ti O2复合纳米光催化剂光催化降解海产品深加工废水效率高,锂掺杂量、催化剂用量、p H、氨氮初始浓度、COD初始浓度和过氧化氢(H2O2)用量6个因素影响光催化降解的能力,在优化试验条件下,即锂掺杂量为5%,氨氮初始浓度为80 mg/L,COD初始浓度为300 mg/L,Li+-Ti O2用量为0.9 g/L,H2O2用量为5%,反应时间为2 h,p H值为8时,海产品深加工废水中氨氮和COD的光催化氧化降解率分别达到81.50%和78.67%。     

木质基g-C3N4/TiO2复合涂层的制备及光催化性能表征

为改善木材易污染,易霉变的缺点,采用真空浸渍和液相沉淀法,将g-C₃N₄/TiO₂复合涂层负载于木材表面,对木材进行功能化改良,赋予木材光催化自清洁功能。使用扫描电镜、能谱仪、X射线衍射、傅里叶红外光谱表征样品的表观形貌、相结构等。以罗丹明B为目标污染物,利用UV-VIS分光光度计测量降解效率,检测负载g-C₃N₄/TiO₂复合涂层的木质基材光催化性能。结果表明: g-C₃N₄/TiO₂复合涂层成功负载于木材表面,g-C₃N₄与TiO₂相互掺杂有效地提高了两者的光催化活性,负载g-C₃N₄/TiO₂复合涂层的木质基材具有一定的光催化功能。      

B、Mo掺杂TiO2光催化剂降解苯酚的研究

以活性炭(AC)为载体,利用溶胶-凝胶工艺制备二氧化钛(TiO2)溶胶,通过浸渍法制备了活性炭负载的TiO2/AC以及掺杂B(Ⅲ)和Mo(Ⅵ)的M-TiO2/AC(M=B、Mo)纳米光催化剂。以紫外灯做光源,用制备的TiO2/AC光催化剂对苯酚溶液进行了光催化氧化降解试验,研究了掺杂B(Ⅲ)和Mo(Ⅵ)对M-TiO2/AC纳米光催化剂光催化降解苯酚的影响。结果表明,掺杂B(Ⅲ)、Mo(Ⅵ)的掺杂能明显提高TiO2/AC光催化剂对苯酚的催化活性。     

单原子铜改性氮化碳光芬顿降解水体中盐酸四环素及其机理研究

本研究采用一步热解法合成了单原子铜改性的氮化碳光催化材料(Cu-CN),并通过同步辐射X射线吸收谱、高分辨透射电子显微镜、电子顺磁波谱和光致发光光谱等表征手段对该催化剂性质及其光芬顿降解抗生素盐酸四环素(Tetracycline,TC)降解机理进行深入研究。结果表明：Cu-CN可以在30 min内降解超过90%的TC,反应速率常数达到0.009 93 min^-1,是未改性氮化碳催化剂的7.76倍,单原子Cu的引入可以显著提升氮化碳的光催化活性。同步辐射X射线吸收谱结果显示形成的Cu-N键可快速将光生电子传递给Cu,促进电子空穴空间分离,从而提升光催化活性;同时Cu(Ⅰ)与Cu(Ⅱ)的循环还可以迅速活化双氧水产生羟基自由基(·OH)。光生电子、空穴和·OH参与了TC降解反应,其中空穴起主导作用。在实际水体中,Cu-CN光芬顿体系依然有良好的TC降解效果,说明该催化剂具有很好的环境适应能力和实际应用前景。     

Cu2O-QDs/GO复合物的制备及其光催化性能研究

[目的]制备复合光催化剂Cu_2O-QDs/GO,考察复合物中氧化石黑烯(GO)的最佳负载量及其光催化性能。[方法]采用改良的Hummer法制备GO,利用化学沉淀法将Cu_2O-QDs负载在GO片层上。采用XRD、DRS及TEM表征方法,对催化剂的形貌、组成、性质进行判定。[结果]GO经超声后成片层状,Cu_2O以颗粒形式负载于GO表面,粒径为10 nm左右,属于量子点级别。GO的最佳负载量为7%。[结论]通过光催化降解罗丹明B(RhB)的试验,证实复合催化剂对RhB的降解效率相比于单一Cu_2O-QDs有明显提高。     

磺胺类药物光催化降解活性与分子电子结构相关性研究

以碳纳米管-二氧化钛为光催化剂,在可见光和紫外光照射条件下,研究磺胺、磺胺甲恶唑、磺胺噻唑及磺胺二甲嘧啶4种磺胺类药物在纯溶液和混合溶液中的光催化降解行为。采用量子化学理论中杂化密度泛函理论(DFT/B3LYP)对磺胺类分子构建几何模型,计算4种磺胺类药物的分子电子结构,研究它们光催化降解活性与分子电子结构的相关性。研究结果表明:4种磺胺类药物的可见光降解速率快慢为:磺胺>磺胺噻唑>磺胺甲恶唑>磺胺二甲嘧啶;纯溶液中磺胺类药物的光催化降解活性与分子电子结构存在密切的相关性,正辛醇-水分配系数越小、偶极矩越大、EHOMO越大、HOMO-LUMO能隙越小,降解速率越快;混合溶液中磺胺类药物的光催化降解速率不仅与其分子电子结构有关,也与其在光催化剂表面的吸附有关。     

POMs/TiO_2复合催化剂光催化降解有机污染物的研究

[目的]采用溶胶-凝胶方法制备了几种POMs/TiO2复合光催化剂,考察了催化剂在紫外光照射下对模拟染料废水（酸性媒介黑PV溶液）的光催化降解行为,为降解有机污染物提供理论指导。[方法]研究了催化剂中的POMs含量、催化剂用量、溶液的pH及H2 O2浓度对PV溶液降解过程的影响。[结果]H4SiW12O40/TiO2复合催化剂光催化降解模拟染料废水（PV溶液）效果最佳。PV溶液初始浓度为300 mg/L时,脱色反应最佳条件：催化剂为H4SiW12O40/TiO2,α-H4SiW12O40质量分数为1.5%时,催化剂用量为60 mg、pH为2.0、H2 O2浓度为20 mmol/L时,PV降解质量分数可达到72.48%。[结论]POMs/TiO2复合催化剂较纯TiO2光催化降解PV溶液活性明显,其光催化降解有机污染物意义重大。     

碳量子点复合TiO2木材涂层制备及其净化甲醛气体的研究

  目的  为提高二氧化钛（TiO₂）光催化剂净化甲醛气体污染物的能力，利用具有优异光吸收性能和电子转移能力的碳量子点（CDs）掺杂改性TiO₂，可大幅度提高TiO₂光催化性能。  方法  采用3-氨丙基三甲氧基硅烷（APTMS）对亲水性纳米TiO₂进行表面改性，并将禾本植物柳枝稷合成的CDs负载于TiO₂制备了TiO₂-CDs复合光催化木材功能涂层。借助高分辨透射电子显微镜、红外光谱、热重分析、紫外可见光光谱、荧光光谱等表征手段对CDs及其负载TiO₂复合光催化剂进行表征，并以甲醛气体作为模拟污染物进行光催化降解实验。  结果  合成的CDs粒径尺寸为3 ~ 6 nm，表现为较好的石墨相结构，且CDs光致发光具有一定的激发依赖性。CDs功能化TiO₂复合材料不仅在紫外光区域有较强的吸收，而且在400 ~ 500 nm波长范围内具有更宽的吸收带，CDs负载TiO₂光催化涂层分别在紫外光源与紫外结合可见光源条件下对甲醛气体的净化效率达到68.26%和81.63%，较未改性的TiO₂木材涂层提高了35.55%和38.71%，同时TiO₂-CDs木材涂层可显著降低木材表面润湿性，其表面水接触角为96.4°，较对照组木材（62.5°）提升了54.24%。表面涂饰对木材表观颜色影响较小，TiO₂-CDs净醛功能化木材的表面亮度较对照组木材轻微降低了5.22%，表面色差较对照组为11.03。此外，TiO₂-CDs木材涂层具有优良的可重复使用性能，相比第一次循环，7次循环后试样对甲醛气体的降解效率仅分别下降了3.54%和2.56%。  结论  CDs掺杂功能化可拓宽TiO₂光催化剂在可见光区域净化甲醛气体污染物的能力，同时改善木材表面润湿性，且对木材表观颜色影响较小，对于开发具有净化室内甲醛气体污染物功能的木质材料意义重大。      

H3PO40W12/TiO2/漂珠复合光催化剂的制备及其光催化性能研究

[目的]研究H3PO40W12/TiO2/漂珠复合光催化剂的制备及其光催化性能。[方法]采用溶胶-凝胶法、浸渍法制备H3PO40W12/TiO2/漂珠复合光催化剂,并用扫描电镜、X射线衍射仪、固体紫外光谱仪对其表征。以孔雀石绿为模拟污染物进行光催化降解试验。[结果]制备的H3PO40W12/TiO2/漂珠复合光催化剂具有较高的催化活性,其在80 min内对孔雀石绿的降解率达到90%。H3PO40W12的负载量越大,复合光催化剂的降解活性越高。此外,该复合光催化剂的再生性良好,可多次重复使用。[结论]该研究对水污染的吸附降解具有重大的价值。     

g-C3N4/CdMoO4复合光催化材料的制备及其可见光降解磺胺噻唑

制备了不同复合比例的g-C3N4/CdMoO4纳米片状复合光催化材料(CN-CMO)。通过SEM、TEMEDS、XRD、FT-IR、DRS等方法对复合材料CN-CMO的晶体结构、形貌特点、光吸收能力、化学键合情况等进行表征。CN-CMO在可见光下对磺胺噻唑光降解性能的研究结果表明,磺胺噻唑的光降解反应具备表观一级动力学的特点,且降解反应速率常数分别为g-C3N4及CdMoO4材料的3倍和10倍。光催化降解机制的研究表明,CN-CMO光催化活性提高的原因在于g-C3N4和CdMoO4复合后材料中电子与空穴更容易分离;同时,考察光催化过程中催化剂的投加量对光催化活性的影响,发现CN-CMO在质量浓度为1g/L时对磺胺噻唑的光催化降解效果最佳。     

地衣芽孢杆菌-角蛋白酶联合降解羽毛体系的优化及产物应用

为了提高羽毛降解率,本研究拟开发一种重组角蛋白酶KerZ1和地衣芽孢杆菌(Bacillus licheniformis) BBE11-1联合降解羽毛的体系.通过单因素和正交试验设计对B.licheniformis BBE11-1培养体系及其与角蛋白酶KerZ1的复配条件进行优化,并利用氨基酸分析仪测定水解液中的氨基酸含量.在温度40℃、pH 10、角蛋白酶活性50 kU·mL^-1、B.licheniformis BBE11-1接种量10%的条件下水解36 h, 100 g·L^-1鸭毛的降解率达74.0%,分别较KerZ1和B.licheniformis BBE11-1单独降解提高了18.0%和15.0%,且水解液中总氨基酸含量为7 472.33 mg·L^-1;在温度40℃、pH 10、角蛋白酶活性30 kU·mL^-1、B.licheniformis BBE11-1接种量8%的条件下水解32 h, 100 g·L^-1鸡毛的降解率为64.0%,分别比KerZ1和B.lichenif...     

一步水热合成ZnO/水热炭复合材料及其性能表征

为了利用林业剩余物水热炭作光催化剂载体,以(CH₃COO)₂Zn·2H₂O和氨水为起始物,以综纤维素基水热炭为基体,采用一步水热合成法制备ZnO/水热炭复合材料。采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜对复合材料的晶相结构、表观形貌等进行表征,并以亚甲基蓝为模型污染物测试了复合材料的光催化性能。研究结果表明:在实验条件下可以制备出ZnO/水热炭复合材料,材料中ZnO为六方纤锌矿结构,随水热炭添加量增加,ZnO尺寸有明显的减小,但当水热炭达到24.6%时,ZnO由一维取向的棒状转而呈现片状。光催化性能测试表明:ZnO/水热炭复合材料的光催化性能较纯ZnO有明显提高,其中水热炭为19.7%时,光催化性能最佳,降解效率达到83.1%。动力学分析表明:复合材料对亚甲基蓝的光催化降解过程符合一级动力学模型。      

毒死蜱降解菌的分离鉴定及其降解条件的优化

为了筛选出高效降解毒死蜱的菌株,从喷洒过毒死蜱农药的农田中采集土壤样品,采用稀释梯度法分离纯化降解毒死蜱的菌株,共分离筛选出3株能够降解毒死蜱的细菌,其中菌株x1对毒死蜱的降解率达到77%以上,经16S rDNA测序结果比对发现,该菌株与KF719303.1 Paenibacillus sp.WP18菌株序列相似度达到99.9%,初步鉴定该菌为类芽孢杆菌属。为了提高降解率,由单因素试验可知,该菌最适的培养温度是30℃,培养液初始pH是7.0,最适培养转速是180r·min^-1;为获得最优的降解条件,采用Box-Behnken试验设计及响应面法分析,确定毒死蜱初始浓度为24mg·L^-1时,3个因素对菌株x1降解毒死蜱的影响从大到小依次为培养液的初始pH值>培养温度>培养转速;其最优降解条件为培养温度30℃、初始培养液pH值7.0、培养转速178r·min^-1。毒死蜱理论降解率可达79.005%。     

Bi_2Fe_4O_9/TiO_2复合光催化剂的制备及光催化性能

[目的]制备复合光催化剂Bi2Fe4O9/TiO2并研究其光催化性能。[方法]采用高能球磨法制备复合光催化剂Bi2Fe4O9/TiO2,通过XRD、SEM和UV-Vis对其进行了表征,并探讨Bi2Fe4O9掺杂量及球磨时间对其光催化活性的影响。[结果]当Bi2Fe4O9掺杂量为5.0%,球磨时间为12 h时,复合光催化剂对亚甲基蓝的光催化降解率达到56%。[结论]复合光催化剂光活性的提高可能是由于催化剂中复合半导体结构的光生电子-空穴对的有效分离造成的。     

叶绿素铜敏化二氧化钛光催化剂的合成及性能研究

采用溶胶-凝胶法合成纳米TiO2光催化剂,以叶绿素铜为敏化剂对其进行敏化.借助XRD和UV-Vis测试手段对样品进行表征,并以罗丹明B为模型污染物考察敏化剂用量对样品光催化活性的影响规律.XRD分析表明,所得粉体均为锐钛矿相纳米TiO2;UV-Vis吸收光谱分析表明,叶绿素铜敏化可使TiO2在400～800 nm可见光区对光有较强的响应,并分别在413 nm和649.5 nm左右处有明显的吸收峰,且吸收边红移;光催化实验表明,适量叶绿素铜敏化后样品的光催化活性有显著提高,自然光照射下光催化剂对罗丹明B和卷烟厂蒸叶废水的降解效果明显.     

稀土共掺杂纳米TiO2/MWCNT复合光催化剂的研究

以Gd3 和Eu3 为掺杂剂,分别采用溶胶 - 凝胶法和水热法制备了稀土共掺杂纳米TiO2/MWCNT(multi-walled carbon nanotube)复合光催化剂,用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、光致荧光光谱仪(PL)对光催化剂进行表征,以甲基橙为目标降解物对催化剂进行活性评价.结果表明:水热法制得的复合光催化剂样品中,二氧化钛颗粒基本均匀分布在碳纳米管上,同时,其光催化活性也比溶胶 - 凝胶法制得的样品高;Gd3 和Eu2 共掺杂能有效提高其光催化活性,当Gd3 和Eu2 掺杂量为分别为0.1%和1.0%时,TiO2/MWCNT复合光催化剂具有较高的光催化活性.