Pt取代的LaCoO3催化氧化碳烟的研究

用柠檬酸法制备了不同量Pt取代的钙钛矿LaCo1-xPtxO3(x=0.02,0.04,0.06,0.08,0.1),以热重法测试了催化剂样品对碳烟的催化活性,并采用程序升温还原法(Hydrogen temperature-programmed reduction,H2-TPR)和X-射线衍射仪(X-ray Diffraction,XRD)对催化剂进行了表征.结果表明,催化剂LaCo0.96Pt0.04O3显示了最高的活性,起燃温度为493 ℃;XRD特征峰的衍射角向低角度偏移,表示Pt进入了钙钛矿结构;Pt取代量增加,催化剂的TPR还原峰向低温方向移动,还原峰的强度也发生了变化.     

Ce-Zr-La-Co复合氧化物与LaCoO_3/Ce_(0.6)Zr_(0.4)O_2的催化性能与结构分析

采用柠檬酸法制备了Ce-Zr-La-Co复合氧化物催化剂和LaCoO3/Ce0.6Zr0.4O2负载型催化剂,并用热重法测试了2种催化剂对碳烟的催化活性,催化剂LaCoO3/Ce0.6Zr0.4O2显示了更高的活性,碳烟的起燃温度是542℃,低于Ce-Zr-La-Co复合氧化物催化剂的552℃,比纯碳烟的起燃温度低97℃.采用程序升温还原法(Hydrogen Temperature-programmed Reduction,H2-TPR)、N2吸附BET、X-射线衍射仪(X-ray Diffraction,XRD)、傅立叶红外仪(Fourier Transform Infrared Spectroscopy,FTIR)和X-射线光电子能谱仪(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)等技术对催化剂进行了表征.结果表明,XRD显示负载型氧化物LaCoO3/Ce0.6 Zr0.4 O2形成了完好的钙钛矿结构相,而Ce-Zr-La-Co复合氧化物则形成了铈锆固溶体为主以及少量的钙钛矿和Co3O4氧化物相;XPS结果显示LaCoO3/Ce0.6Zr0.4O2催化剂表面弱吸附氧Oˉ的含量...     

Ce-Zr-La-Co复合氧化物与LaCoO3/Ce0.6Zr0.4O2的催化性能与结构分析

采用柠檬酸法制备了Ce-Zr-La-Co复合氧化物催化剂和LaCoO3/Ce0.6Zr0.4O2负载型催化剂,并用热重法测试了2种催化剂对碳烟的催化活性,催化剂LaCoO3/Ce0.6Zr0.4O2显示了更高的活性,碳烟的起燃温度是542 ℃,低于Ce-Zr-La-Co复合氧化物催化剂的552 ℃,比纯碳烟的起燃温度低97 ℃.采用程序升温还原法(Hydrogen Temperature-programmed Reduction,H2-TPR)、N2吸附BET、X-射线衍射仪(X-ray Diffraction,XRD)、傅立叶红外仪(Fourier Transform Infrared Spectroscopy,FTIR)和X-射线光电子能谱仪(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)等技术对催化剂进行了表征.结果表明,XRD显示负载型氧化物LaCoO3/Ce0.6Zr0.4O2形成了完好的钙钛矿结构相,而Ce-Zr-La-Co复合氧化物则形成了铈锆固溶体为主以及少量的钙钛矿和Co3O4氧化物相;XPS结果显示LaCoO3/Ce0.6Zr0.4O2催化剂表面弱吸附氧Oˉ的含量高达质量分数34.9%,而复合体氧化物的含量仅为质量分数16.1%,催化剂的活性可能与表面弱吸附氧有关.     

AuPdPt-WC/C复合催化剂的制备与表征

针对直接醇类燃料电池阴极铂(Pt)催化剂的缺点,研究了碳化钨(WC)增强的金钯铂-碳化钨/碳(AuPdPt-WC/C)新型复合贵金属催化剂.采用间歇微波加热法和硼氢化钠现场还原法相结合制备了碳化钨增强的AuPdPt-WC/C复合催化剂,借助XRD,SEM,EDS等进行物理表征,并测试AuPdPt-WC/C复合催化剂的电化学活性.结果证明,与Pt/C催化剂相比,复合催化剂的氧还原起始电位正向移动了约90 mV,其电流密度也较大,有效地使过电位减小,在相同的条件下,AuPdPt-WC/C催化剂有更好的催化氧还原活性.     

钙钛矿催化剂用于氨选择性还原氮氧化物的研究进展

氨选择性催化还原氮氧化物(NO_x)技术是目前应用较为广泛的催化脱硝技术,钙钛矿材料因其独特的结构、良好的稳定性且环保无害的特点成为选择性催化还原NO_x领域的研究热点。本文综述了近年来国内外关于钙钛矿NH_3-SCR催化剂的研究进展,较为全面地对钙钛矿催化剂的主要类型、脱硝活性、构效关系进行了论述,同时介绍了钙钛矿在光辅助SCR技术这一全新领域的研究进展,并总结了钙钛矿催化剂的NH_3-SCR反应机制,对该领域未来可能的发展方向和研究目标进行了展望。     

直接乙醇燃料电池阴极催化剂的开发及其性能研究

以多壁碳纳米管(MWCNT)为载体,FeCl_3·6H_2O、CoCl_2·6H_2O为前驱体制备三种不同催化剂Fe_3O_4@MWCNT、Co_3O_4@MWCNT、CoFe_2O_4@MWCNT。采用X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、BET等手段对制备的催化剂进行表征。以商品化Pt/C为参照,对各催化剂的电催化活性及稳定性进行测试,结果表明:CoFe_2O_4@MWCNT在通入氧气、50 mV/s的扫描速度下循环伏安曲线中出现了明显的还原峰;在扫描速度为10 mV/s、转速为1 600 rpm的LSV曲线中催化剂CoFe_2O_4@MWCNT具有较高电流密度-5 mA·cm~(-2),在催化ORR反应过程中近似为4e-体系。因此制备的CoFe_2O_4@MWCNT催化剂具有优异的电催化性能及稳定性,并且为新型阴极催化剂的开发奠定了基础。     

不同催化剂在甲烷燃烧反应中的活性评价

为探究不同催化剂对甲烷燃烧效率的影响,本文分别利用负载型贵金属催化剂、钙钛矿型催化剂和六铝酸盐催化剂,在不同条件下催化甲烷燃烧反应,并进行催化活性评价。结果表明:负载型贵金属催化剂其La/Ce前驱体高于氯化物前驱体的催化燃烧性能;钙钛矿催化剂中Sr的燃烧活性最高;Mn代六铝酸盐催化剂活性高于Co代活性。     

费托合成反应钴基催化剂的制备与表征

采用研磨法和浸渍法来制备钴基催化剂,通过改变不同的催化剂载体、焙烧温度以及添加不同的助剂制备了一系列的钴基催化剂,采用X-射线衍射(XRD)、比表面积测试法(BET)、电感耦合等离子发射光谱(ICP)、热重分析(TG)和透射电镜(TEM)等手段对催化剂进行了表征。结果表明,焙烧温度为400℃、以Rh为助剂、Al2O3为载体、研磨法制备出的钴基催化剂具有较高表征性能。     

生物制剂对沙土樟子松幼苗光合特性及养分含量的影响

采用盆栽试验研究了Pt菌剂、ABT生根粉、HRC吸水剂和FCS丰产素等生物制剂对沙地樟子松2年生幼苗光合特征和养分含量的影响,结果表明:Pt菌剂(3号)和ABT生根粉与对照相比,显著地促进了樟子松幼苗全株、地下和地上生物量生长,并增加了幼苗的根冠比值,有利地促进幼苗对养分的吸收;Pt菌剂(3号)和ABT生根粉处理的幼苗叶子养分全N、P、K含量显著地高于对照幼苗,促进了幼苗养分的平衡,为提高光合作用能力提供了物质基础;Pt菌剂(3号)和ABT生根粉处理幼苗与对照相比,光合速率和蒸腾效率显著增强.这些是提高樟子松苗木在干旱、半干旱沙地成活生长的生理基础.     

基于蒲桃花蕊的褶皱生物碳催化剂制备及其性能

以天然蒲桃花蕊为原料,采用ZnCl_2活化与高温碳化相结合的方法制备出高比表面积、表面褶皱的多孔碳纤维催化剂.电化学测试表明:经ZnCl_2活化,并在900℃碳化制备的生物碳催化剂,具有良好的氧化还原性能.在碱性电解液环境中(0.1 mol·L~(-1) KOH),半波电位为-0.13 V(vs. Ag·AgCl~(-1)),接近商业Pt/C[-0.12 V (vs. Ag·AgCl~(-1))]的半波电位;同时该催化剂具有较好的稳定性与抗甲醇毒性.将此催化剂用作微生物燃料电池阴极催化剂时,最大功率密度为915.2 mW·m~(-2),略高于Pt/C(823.2 mW·m~(-2)).表明以天然蒲桃花蕊为原料制备的褶皱生物碳是一种理想的氧还原催化剂,为开发利用天然生物质作为高效氧还原催化剂提供了新方法.     

活性炭负载Fe,Ni催化氨分解的研究

以Fe,Ni为主活性组分,K,Mo,Co等为助催化成分,采用多步浸渍、直接高温分解、再分步还原的办法,使其负载于国产活性炭载体上,研究了Ni,Fe两类催化剂对氨的催化分解性能.结果表明,活性炭负载的Fe催化剂比负载的Ni催化剂的活性高.Fe-Mo/C的催化活性最好,在650℃时就能使氨气基本分解完全.助催化成分对Fe催化剂活性促进作用大小顺序是Mo>K>Co,而K,Mo对Ni催化剂活性的促进作用很小.XRD研究表明,Fe-Mo/C催化剂的主要晶相为FeMo,Fe2(MoO4)3,Fe2O3及少量的Fe3O4和石墨化C;催化反应后,出现了-αFe和较多的石墨C晶相,Fe2(MoO4)3及Fe2O3,Fe3O4衍射峰基本消失,表明铁化合物已被还原,且活性炭进一步石墨化了.FeMo化合物的形成是Fe-Mo/C活性高的一个重要因素.     

Pt修饰聚苯胺-WO3复合膜电极对甲醛的电催化氧化

采用脉冲电位法在钛电极表面合成了聚苯胺-三氧化钨(PANI-WO_3)复合膜．扫描电镜照片表明,粒径100～150 nm的WO_3颗粒较好地分散在纳米纤维状PANI中, WO_3在膜中的嵌入对PANI的形貌没有产生明显的影响．研究结果表明,PANI-WO_3膜具有良好的导电性,有着比单纯纳米纤维PANI更小的电化学阻抗．与Pt/PANI电极相比较, Pt/PANI-WO_3电极对甲醛的电化学氧化呈现出了更好的催化活性;在相同的PANI膜厚和Pt载量的条件下,Pt/PANI-WO_3电极对甲醛氧化催化活性是Pt/PANI电极的2～3倍．     

纤维素乙酰化改性研究

以棉纤维为原料,乙酸酐为共反应剂,浓硫酸为催化剂,在冰醋酸体系中对纤维素进行乙酰化改性制得纤维素乙酸酯;对反应温度、反应时间和催化剂用量与产物取代度(DS)的关系进行分析;对产物的官能团、微细构造和热稳定性采用红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)和热重分析(TGA)等3种分析手段进行表征。结果表明,当反应温度为90℃,反应时间为4 h,催化剂用量为0.5%时,产物的DS最大;产物中存在大量酯基;与纤维素相比,由于乙酰基的存在,纤维素乙酸酯的结晶度有所下降且热稳定性增强。     

制备邻苯基苯酚的Cu-MgO催化剂失活研究

[目的]探讨引起Cu-MgO催化剂失活的微观因素。[方法]采用共沉淀法制备Cu-MgO催化剂,并采用XRD、BET、NH3-TPD、CO2-TPD、H2-TPD、失重等手段对失活前后的Cu-MgO催化剂进行了表征。[结果]Cu-MgO催化剂对环己烯基环己酮脱氢制备邻苯基苯酚(OPP)有较高的活性,双聚的初始转化率达到99%以上,OPP的选择性达到95%以上,但其催化性能随运转时间的延长呈逐渐下降趋势。表征结果显示,在反应条件下催化剂上Cu原子和MgO随运转时间的延长明显聚集长大,导致Cu与MgO之间作用力减弱,氢吸附能力和碱量降低;催化剂表面积炭,改变了催化剂比表面积和孔结构,从而使催化剂活性和选择性下降。[结论]为抑制催化剂失活的研究奠定了基础。     

Ni-Mg/RHA催化剂催化水蒸气焦油模型化合物重整反应研究

以甲苯为生物质焦油模型化合物,以生物质燃烧产物稻壳灰为载体,采用共浸渍法制备Ni-Mg/RHA催化剂,研究Ni-Mg/RHA催化剂对甲苯水蒸气催化重整的性能。在固定床反应装置中考察了Ni和Mg的负载量、反应温度和水/碳(水和碳的质量比,简称为水/碳或S/C)对甲苯转化率和气体产物组分的影响,采用XRD、BET、SEM等方法对反应前后催化剂进行表征分析。结果显示,稻壳灰(rice husk ash,RHA)作为单金属Ni基催化剂的载体具有一定的催化活性;负载MgO后,MgO改善了Ni/RHA催化剂中活性金属Ni的分散度,与NiO相互结合形成NiMgO固溶体活性中心,显著提升了Ni/RHA催化剂的催化活性和抗积炭能力,Mg负载为6%时性能最佳,甲苯转化率高达98.6%;3Ni-6Mg/RHA催化剂的最佳反应温度为700℃,S/C为3,具有良好催化稳定性。研究结果表明,在MgO存在的情况下,稻壳灰可作为镍基催化剂载体。     

负载型K2CO3/ZrO2固体碱催化水飞蓟籽油制备生物柴油

采用浸渍法制备了负载型固体碱K2 CO3/ZrO2催化剂,并用X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)对其结构进行表征,研究了固体碱K2CO3/ZrO2催化水飞蓟籽油与甲醇酯交换反应制备生物柴油,考察了催化剂的制备条件和反应条件对甲酯收率的影响.在K2 CO3负载量(质量分数)为20％、在500℃下焙烧6h的K2CO3/ZrO2催化剂,当催化剂用量是水飞蓟籽油重量的8.0％、甲醇与水飞蓟籽油的摩尔比为12∶1、在65℃下反应90 min后,甲酯收率为82.6％.该工艺操作简单、产品易分离,为药厂水飞蓟副产品——水飞蓟籽油的利用提供了一条新途径.     

蛭石负载铂纳米粒子电催化氧化乙醇性能研究

为了解决直接乙醇燃料电池中乙醇分子在阳极反应活性低的问题,本文采用新疆特色资源蛭石作为催化剂的载体,负载高活性的Pt纳米粒子,制备蛭石基铂系催化剂,应用于碱性直接乙醇燃料的阳极。实验结果表明,所制备的催化剂在碱性介质中对乙醇的电催化氧化反应表现出较高的催化活性,达到商品化Pt/C性能的76. 7%,并在长时间循环后的稳定性高于Pt/C,且所制备的催化剂能提高乙醇氧化动力学过程,降低阳极催化剂制备成本。     

负载金纳米氧化锌的制备及其光催化降解苯酚的研究

为了实现有效降解水中酚类污染物,采用溶胶-凝胶法和热分解法制备了不同原子比的负载金纳米氧化锌(Au@ZnO)。通过比表面积(BET)、X-射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外可见吸收光谱(UV-Vis)对所制备的Au@ZnO进行结构表征。以苯酚为废水模型,研究了不同金负载量、催化剂的用量、苯酚的初始浓度对光催化性能的影响。研究结果表明:金均匀地负载于六方纤锌矿结构的纳米氧化锌上,Au@ZnO催化剂展示了较好的光催化性能,苯酚在3h内的降解率可达85.9%。     

Fe3 O4／TiO2复合物的制备

[目的]以钛铁矿为原料,制备包覆性Fe_3O_4/TiO_2磁性光催化剂。[方法]研究不同温度、反应时间、钛铁矿颗粒大小、是否冷凝回流等条件下钛铁矿的溶解情况以及TiO_2、Fe_3O_4/TiO_2的产率和催化效果,并采用X射线粉末衍射仪(XRD)、红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等对催化剂产物进行表征,且验证催化剂的磁性能。[结果]该方法可以制备出磁性良好、包覆效果好、较纯净的Fe_3O_4/TiO_2包覆性光催化材料。[结论]制备出的Fe_3O_4/TiO_2复合物保持了Fe_3O_4的磁性,是一种性能优良的包覆性光催化材料。     

(111)晶面暴露的NiO纳米催化剂的制备及其CO催化氧化性能

采用溶剂热法,以Ni(NO_3)_3·6H_2O、均苯三甲酸以及N,N-二甲基甲酰胺(DMF)为原料快速合成金属有机骨架材料Ni_3(BTC)_2·12H_2O晶体。以Ni_3(BTC)_2·12H_2O为前体,通过焙烧得到具有(111)面的NiO颗粒用于CO催化氧化反应,并与由硝酸镍热解得到的NiO(R)催化剂进行对比。通过X射线衍射(XRD)、N_2物理吸附-脱附、透射电子显微镜(TEM)以及X射线光电子能谱(XPS)等方法对具有(111)面的NiO颗粒的组成、结构和形貌进行表征。CO催化氧化结果表明,具有(111)面的NiO颗粒的催化活性优于普通NiO催化剂的催化活性。