腐殖酸-高岭石胶体对铀(VI)在饱和多孔介质中迁移过程的影响

为探讨可溶性有机质存在条件下黏土矿物胶体对铀（VI）在饱和多孔介质中迁移的影响,选取2种石英砂（细砂和粗砂）分别构建均质构型的石英砂柱,研究了饱和水流条件下腐殖酸存在时高岭石胶体对铀在2种不同粒径石英砂中迁移的影响。结果表明,示踪溶质在2种均质石英砂柱中的穿透曲线相似且分布对称。当在石英砂柱中只通入铀（VI）溶液时,铀（VI）在2种粒径石英砂柱中的穿透量均较小（<25%）,此时大量的铀（VI）通过络合作用吸附在石英砂表面上。当通入溶液中存在腐殖酸和高岭石胶体时,铀（VI）在2种石英砂柱中的穿透量增加,且在600~850 μm石英砂中（58.36%）比250~425 μm石英砂中（42.68%）穿透量更多。这充分表明腐殖酸—高岭石胶体和石英砂粒径是影响铀（VI）在地下环境中迁移的重要因素。     

饱和多孔介质中高岭石胶体和SiO2胶体运移行为比较

胶体在多孔介质中的运移行为不仅取决于胶体本身的性质,同时还受到溶液离子强度、孔隙水流速等物理、化学因素的影响。本文通过室内饱和石英砂柱出流实验,探讨了高岭石胶体(Kaolinite胶体)和SiO2胶体在不同离子强度(0.001 5,0.01和0.03 mol L-1)和平均孔隙流速(约20和5 cm h-1)作用下的迁移行为。结果表明,随溶液离子强度增加,Kaolinite胶体和SiO2胶体的沉淀量增加;平均孔隙水流速的增加则会促进Kaolinite胶体和SiO2胶体的运移。同时还表明,离子强度和流速变化对粒径较大的Kaolinite胶体运移的影响要显著大于SiO2胶体。研究结果有助于加深胶体对污染物运移的促进机制的理解,同时对全面、客观评价地下环境的污染风险具有一定的指导意义。     

非均质性对保守溶质及蒙脱石胶体在饱和多孔介质中运移的影响

选取2种粒径玻璃珠构建6种不同构型的柱子(2个均质和4个非均质),研究了饱和条件下多孔介质构型对保守溶质和蒙脱石胶体运移的影响。结果表明:在2种均质介质中,保守溶质的穿透曲线相似且对称,蒙脱石胶体在大粒径玻璃珠中的移动性更强。当介质中存在大孔隙通道时,优先流现象的出现会加速保守溶质和蒙脱石胶体的迁移,大孔隙通道与周围介质交界面越大保守溶质和蒙脱石胶体的拖尾现象越明显且穿透峰较低。在大、小粒径玻璃珠均匀混合填装的柱子中,保守溶质穿透曲线形状与均质柱子相似,蒙脱石胶体的移动性介于大、小粒径玻璃珠均匀填装的柱子之间。蒙脱石胶体在玻璃珠分层填装的柱子中,大粒径与小粒径交界面区域会有更多的蒙脱石胶体滞留。研究表明非均质性对保守溶质和蒙脱石胶体在土壤和地下环境中的运移过程有重要的影响。     

胶体颗粒对不同粒径饱和多孔介质渗透性的影响

探讨胶体颗粒在多孔介质中迁移所发生的物理、化学及生物作用过程,在许多学科中具有重要的科学意义。采用室内石英砂柱实验,开展了定水头条件下不同浓度和粒径的胶体颗粒在饱和多孔介质中的运移行为研究。共使用了3种胶体粒径、3种浓度的胶体溶液和3种粒径范围的石英砂。实验表明:多孔介质的相对渗透系数K/K0(K为各时刻计算所得的渗透系数,K0为初始渗透系数)减小程度与颗粒浓度成正比;胶体颗粒越大,越易在表层沉积,而小颗粒易向下部迁移,但总体来看粒径效应没有浓度效应明显;当胶体颗粒在不同粒径的饱和多孔介质中迁移时,粒径大的多孔介质各段K/K0均有明显降低,而粒径小的只在表层变化明显。不同条件下总体相对渗透系数与时间之间呈二次方相关关系,但当多孔介质粒径较小时,相关性不显著。介质渗流流速及砂柱不同位置胶体颗粒浓度变化与介质渗透性变化相对应。用扫描电镜(Scanning Electron Microscope,SEM)进行定性表征,进一步说明胶体颗粒会堵塞多孔介质孔隙影响其渗透性。实验中发现当输入浓度C0小于0.5 g·L–1且dp/Dp>0.018(dp为胶体颗粒粒径,Dp为石英砂算数平均粒径)时,会出现多孔介质局部K/K0增大的现象。     

氧化石墨烯和五价砷在改性多孔介质中的共迁移特征

砷是农田土壤重金属污染的主要元素之一,在砷污染农田土壤的修复过程中往往忽视纳米颗粒能够使结合态的砷重新释放,导致有效态砷浓度升高,探究土壤中黏土矿物对氧化石墨烯(Graphene Oxide,GO)和五价砷(As(V))在多孔介质中迁移行为的影响,对进一步完善农田土壤砷修复理论以及提高农作物产量、保护人体健康具有重要意义。该研究利用蒙脱石和高岭石改性石英砂,通过砂柱迁移试验系统地研究了GO、As(V)和GO-As(V)在填加0%、10%、30%和50%的蒙脱石和高岭石改性石英砂柱中的迁移行为。研究结果表明,随着高岭石和蒙脱石改性石英砂填加比例的增加,GO和As(V)的迁移能力均呈降低趋势,且GO和As(V)在不同条件下的迁移曲线均存在显著差异(P<0.05);GO在50%高岭石和蒙脱石改性石英砂柱中的回收率相对于石英砂柱分别下降了14%和17%,As(V)分别下降了15%和12%;在共迁移试验中,GO和As(V)在石英砂柱中回收率分别上升至99%和100%。分析表明,As(V)在蒙脱石改性石英砂柱中的迁移能力大于高岭石改性石英砂,而GO与之相反;当GO和与As(V)共迁移时,二者...     

孔隙空间对聚苯乙烯胶体滞留与释放的影响

为加深孔隙空间对胶体运移影响的认识,在不同pH与离子强度下,研究了胶体在经酸洗或水洗后的玻璃珠或石英砂中的迁移行为。结果表明:粒径相同的玻璃珠与石英砂(0.45~0.60mm)相比,形状一致的玻璃珠形成的孔隙空间(孔隙率0.38)小于石英砂(0.45)。酸洗与水洗后的玻璃珠表面成分变化不大(0~0.6%),经酸洗的介质后能提供更多有利吸附位点。在高pH(10)环境下,石英砂经酸洗或水洗后,胶体滞留量增大(72.1%和69.2%)。提高溶液pH到10后出现的胶体吸附增加,是颗粒接触点、非流动区或低流速区和涡流区滞留等孔隙空间滞留机制引起的,用DLVO理论无法解释。在离子强度为0.001mol/L或0.05mol/L环境下,酸洗石英砂中胶体滞留量比酸洗玻璃珠的分别高16.3%和28.0%,表明介质孔隙空间增大可加强颗粒接触点、非流动区或低流速区和涡流区滞留,然而优先流能够削弱孔隙空间滞留机制对胶体的滞留。此外,超纯水解吸时仅使少量胶体(3.9%)从玻璃珠与石英砂介质的孔隙涡流区中解吸出来,表明涡流区对胶体的保留不是胶体滞留在介质中的主要机制。     

流动电位法研究高岭石胶体对包铝石英砂zeta电位的影响

为探讨采用流动电位法表征带电颗粒间相互作用的可行性,采用自制的流动电位测量装置测定了高岭石胶体流经包铝石英砂时zeta电位的变化(Δζ),研究高岭石与包铝石英砂之间的作用程度,考察了包铝程度、介质离子强度和离子种类对带电颗粒之间相互作用的影响。结果表明,可采用流动电位法表征不同尺寸的异电荷颗粒间的相互作用。随着石英砂表面包铝程度的增加和介质离子强度的降低,包铝石英砂的Δζ增加,说明其与高岭石之间的作用程度增加。含低价态离子的溶液中高岭石胶体与包铝石英砂的作用程度大于其在含有高价离子的溶液中。采用经典的DLVO理论计算得到的高岭石胶体与包铝石英砂间的作用能可以很好地解释高岭石对包铝石英砂表面电化学性质的影响,两种异电荷颗粒间的静电引力大小是决定高岭石与包铝石英砂间作用程度的关键因素。在静电力的作用下,高岭石通过电荷屏蔽作用和双电层重叠作用改变包铝石英砂的zeta电位。高岭石与包铝石英砂间的静电引力越大,高岭石对包铝石英砂表面电化学性质的影响越大。     

三峡水库消落带土壤胶体释放与迁移特征

三峡水库消落带是库区陆源污染物进入水库的最后屏障。高强度、周期性的干湿交替对消落带土壤理化性质、结构和可蚀性产生潜在影响,进而影响胶体颗粒的释放和迁移特征。探究消落带土壤胶体的释放与迁移行为是衡量胶体促进污染物迁移入库的重要前提。该研究对比消落带与非消落带土壤,通过原状土柱淋洗试验,研究饱和流中土壤胶体释放及迁移特征。结果表明,消落带原状土柱饱和淋洗液中胶体颗粒浓度先总体快速降低（184.58～28.04 mg/L）再缓慢增加（21.18～97.58 mg/L）,存在较大的时间变化（变异系数为0.46）。胶体颗粒累计释放量为714.43 mg,比非消落带土柱高34.4%,而淋洗液的峰值粒径（13.25～19.90 μm）和中值粒径（14.98～22.90 μm）均远远小于非消落带土柱的相应值,表明反复淹水-排干作用导致消落带土壤中胶体及细颗粒的释放和迁移潜力增大。溶解性有机碳（DOC,Dissolved Organic Carbon）是影响消落带饱和土壤中胶体释放的关键因子,对胶体浓度动态变化的解释率高达42.3%,而水化学因素（EC、Ca2+及Mg2+）对非消落带土壤中胶体颗粒的释放影响相对更大。在消落带管理中,应注意减控DOC的流失,以减少消落带土壤胶体颗粒的释放,同时建议加强消落带土壤DOC来源及其与胶体偶合并促进污染物如农化物质迁移进入库区水体的研究。     

离子强度和pH对高岭石胶体运移影响的实验研究

离子强度和pH是控制胶体运移的两个重要化学影响因素。本文通过高岭石胶体（Kaolinite胶体）在饱和石英砂柱中的出流实验,分析了离子强度（0.0015～0.03mol L^-1）和pH值（5～9）两个因素的变化对胶体运移的影响。结果表明：随离子强度增加,Kaolinite胶体沉淀量增大,运移受阻增强。Kaolinite胶体在中性环境（pH值约为7.10）中沉淀量最小,在酸性环境（pH值约为4.98）中沉淀量最大。     

孔隙水流速对胶体在饱和多孔介质中运移的影响

采用室内石英砂柱出流实验和数学模型,研究了流速对自然土壤胶体、蒙脱石胶体和腐殖酸钠胶体在饱和多孔介质中运移的影响。结果表明:孔隙水流速影响着胶体在多孔介质中的运移过程,流速的提高可加速土壤胶体的出流过程,减小蒙脱石胶体和腐殖酸钠胶体的沉积率。胶体的运移过程除受孔隙水流速的影响外,胶体特性的不同亦决定着胶体运移过程的差异,由于胶体表面性质不同,与介质之间的作用力不同,决定了胶体运移过程中的沉积和释放。     

土壤胶体在不同饱和度土壤介质中的释放与淋溶行为研究

采用饱和与非饱和填充土柱纵向淋溶研究方法,结合对流弥散模型方程（CDE）对穿透曲线的拟合计算,全面考察了土壤介质水饱和度、土壤水pH/离子强度、土壤孔隙水流速和土壤胶体颗粒大小对天然土壤胶体在实际土壤介质中释放、沉积迁移行为的影响。分别获取胶体扩散系数和阻滞因子值,定量说明实验中水化学、水动力学等条件的作用影响力。结果显示,介质不饱和条件不利于胶体的释放和淋溶;高pH和低离子强度条件对土壤胶体释放与迁移有利;淋溶过程的间断干扰,可以促使土壤胶体的增量淋溶释放;淋溶强度及胶体颗粒粒径大小,能够影响胶体穿透时间和穿透浓度峰值大小。     

胶体作用下饱和土壤中Cd运移的数值模拟

通过室内土柱出流实验探讨了饱和壤砂土中Cd在SiO2胶体作用下的运移行为,并用对流-弥散方程(Convection-Dispersion Equation,CDE)对实验结果进行了数值模拟.结果表明,土壤中SiO2胶体的存在抑制了Cd的运移,使Cd穿透时间较晚,出流浓度较低,土壤对Cd的吸附以动力学反应为主.耦合Freun-dlich等温吸附的单点非平衡模型(One Site Nonequilibrium Model,OSM)能较好地模拟Cd在壤砂土中的运移,模拟得到的吸附特性参数β较小,表明壤砂土吸附表面的不均一性较强.SiO2胶体的穿透时间较早,耦合沉淀-释放反应的CDE模型可以很好地描述SiO2胶体在壤砂土中的运移.胶体作用下的CDE模型成功地模拟了SiO2胶体存在时Cd的运移;同时,参数敏感性分析结果表明,胶体对Cd的吸附速率系数κamc、κaic越小,解吸速率系数κdmc、κdic越大,越有利于Cd的运移.     

三峡水库消落区土壤胶体对Cd在土壤中迁移的影响

选取三峡水库消落区典型土壤,即紫色土、黄壤、紫色潮土和灰棕潮土为研究对象,以相应土壤胶体、蒙脱石矿物的10 mg/L Cd(NO3)2淋洗液分别淋洗土柱,研究了水分散态胶体对镉在土柱中迁移的影响.添加上述胶体的镉淋洗液,在紫色土、黄壤、紫色潮土和灰棕潮土土柱中镉迁移量分别是对照的1.18～4.96,1.05～2.37,1.10～4.33,1.03～3.33倍.结果表明胶体能够促进镉离子在土层中的迁移,其迁移能力遵循紫色土胶体≥紫色潮土胶体＞灰棕潮土胶体＞蒙脱石胶体＞黄壤胶体的规律.由此得出,胶体吸附态镉的迁移能力取决于胶体类型和土柱性质.     

溶液培养条件下腐殖酸对Cr(Ⅵ)微生物还原的影响

探明铬(Cr)的氧化还原作用机制对于深入认识其污染过程特征进而制订科学的防控措施有重要意义。本研究采用从山西大同风化煤、河南巩县褐煤和云南昆明滇池底泥中提取的腐殖酸(分别记为HAs、HAh、HAk),通过分别添加,以及共同添加葡萄糖和不同制备来源或不同浓度的腐殖酸,并接种水稻土悬液,研究了溶液培养条件下腐殖酸对Cr(Ⅵ)的微生物还原过程的影响。结果表明:在有充足碳源存在条件下腐殖酸能够发挥其电子传递作用促进Cr(Ⅵ)的微生物还原过程。腐殖酸促进Cr(Ⅵ)还原的作用随其添加浓度的升高而增强,腐殖酸浓度为0.02 g/L时其促进作用较微弱,而2.00 g/L时培养期间Cr(Ⅵ)的还原率达到95%以上。腐殖酸的结构组成差异对其作用于Cr(Ⅵ)的微生物还原过程有重要的影响,腐殖化程度相对较高的HAk和HAs对Cr(Ⅵ)的微生物还原的促进作用明显,HAk更因含有一定量的多糖或类多糖物质而加快了Cr(Ⅵ)微生物还原过程的发生时间,而HAh则对Cr(Ⅵ)的微生物还原的影响较小。     

土壤团聚状况对Cl~-运移规律的影响

在室内条件下采用垂直土柱易混置换法,研究土壤团聚体大小对非反应性溶质(Cl-)迁移的影响,并以相同直径的细砂柱作为对照,揭示土壤团聚状况对溶质迁移的影响规律。结果表明:在相同实验条件下,随着土壤团聚体直径的减小,孔隙水流速、溶液流速均减慢,在介质颗粒粒径为0.25～0.5mm时发现优势流的存在;通过分析比较土柱与砂柱的穿透曲线、运移参数,发现穿透曲线与土壤孔隙分布状况密切相关;随着土壤团聚体直径的减小,Cl-在土柱中的溶质出流推后,淋洗结束提前,水动力弥散系数(Dsh)逐渐减小,说明介质的孔隙构造是影响溶质运移的一个重要因素。     

不同钠吸附比含水介质渗透性损失的胶体效应

该文采用室内土柱试验研究不同钠吸附比条件下天然胶体在滨海含水介质中迁移-沉积特征,分析胶体迁移过程中含水介质渗透性变化特征,并通过表征胶体的粒度、ζ电位和电泳淌度来探讨含水介质渗透性变异的机理。研究结果表明,胶体在含水介质迁移过程中发生了沉积,当水溶液钠吸附比（SAR）=0、2.85和∞时,总沉积率分别为50.96%、87.95%和54.24%。随着钠吸附比的增加,出水胶体平均粒径变小,当进水溶液SAR =0、2.85和∞时,出水胶体平均粒径分别在166.1～1?595.9、578.6～2?082.7和436.4～751.8 nm;胶体的ζ电位、电泳淌度均为负,出水胶体ζ电位和淌度绝对值随钠吸附比增大而增大。进水SAR值越大,含水介质渗透性损失越小;当进水溶液SAR=0、2.85和∞时,含水介质渗透性损失分别为99.0%、97.3% 和38.0%,胶体在迁移过程中发生的沉积作用导致含水介质渗透性降低。     

胶体作用下饱和土壤中Cd运移的数值模拟

通过室内土柱出流实验探讨了饱和壤砂土中Cd在SiO2胶体作用下的运移行为,并用对流-弥散方程(Convection-Dispersion Equation,CDE)对实验结果进行了数值模拟。结果表明,土壤中SiO2胶体的存在抑制了Cd的运移,土壤对Cd的吸附以动力学反应为主。耦合Freundlich等温吸附的单点非平衡模型(One Site Nonequilibrium Model,OSM)能较好地模拟Cd在壤砂土中的运移,模拟得到的吸附特性参数β较小,表明壤砂土吸附表面的不均一性较强。SiO2胶体的穿透时间较早,耦合沉淀-释放反应的CDE模型可以很好地描述SiO2胶体在壤砂土中的运移。胶体作用下的CDE模型成功地模拟了SiO2胶体存在时Cd的运移;同时,参数敏感性分析结果表明,胶体对Cd的吸附速率系数kamc、kaic越小,解吸速率系数kdmc、kdic越大,越有利于Cd的运移。     

微灌砂石过滤器滤层泥沙的沉积与迁移特征

为探明泥沙颗粒在砂石过滤器滤层中沉积与迁移的规律,选用3种粒径（>0.90～1.25、>1.25～1.60、>1.60～2.00 mm）的石英砂作为滤料,通过滤柱模型开展0.4‰的浑水过滤试验,分析滤层沉积与迁移的泥沙质量、泥沙粒度分布以及过滤时的水力性能。结果表明：过滤过程3种滤柱泥沙截留率分别为 97.08%、94.53%、90.50%,滤后水均满足微灌水质要求,但构成砂滤柱的滤料粒径越大,泥沙在滤层中分布越均匀。各砂滤层截留泥沙的粒径分布宽度自上向下分别为1.86、3.37、4.12、4.21,随滤层深度增加,截留泥沙颗粒粒径减小;在>0.90～2.00 mm 范围内,随滤料粒径增大,更多的细颗粒泥沙可以随水流排出过滤器,但中砂与粗砂全部截留在滤层中。综上,3种砂滤柱过滤效率的差异主要体现在小粒径泥沙截留量上,而在满足微灌水质标准的情况下,该部分小颗粒泥沙并不会使灌水器流道产生物理堵塞。同时,根据流速与压强分析得,大粒径的砂滤柱不仅流速稳定,压强升高较慢,而且纳污能力强。因此,在滤后水满足微灌水质的情况下,应当优先采用大粒径滤料,这样不仅可以提升过滤效率,而且节能省材。研究结果对砂石过滤器滤料粒径及滤层高度的优化具有重要意义。     

几种物理因素对四氧化三铁纳米颗粒在有机质存在条件下的饱和多孔介质中迁移持留行为的影响

近些年来,环境研究者对纳米颗粒的迁移性进行了部分研究,但是对环境稳定性低、反应活性高的金属氧化物工程纳米颗粒在多孔介质中的运移沉积行为的系统探讨还很不足,尤其是对其在有机质（NOM）存在条件下迁移行为的了解非常有限。本研究选用四氧化三铁磁纳米颗粒（MENPs）作为研究对象,采用填充柱淋溶实验法,对其在饱和多孔介质中的迁移持留行为展开探讨,其目的是考察几种主要介质环境物理因素对其在天然有机质存在条件下的纵向淋溶过程及其在介质中持留量的影响作用。结果显示,不利吸附条件下的MENPs集聚体在多孔介质中的吸附持留及迁移性能取决于多种合力的作用效果。其中,孔隙水流速增大时,MENPs在多孔介质中的迁移性增强,持留性减弱,持留MENPs在介质中的逐层分布随孔隙水流速改变而变化;而且,MENPs在多孔介质中的迁移持留性与介质颗粒的表面物理性质也有关,天然有机质的存在一定程度上可以改善石英砂表面的异质性。另外,介质颗粒粒径大小也是影响MENP-介质间持留机制的重要因子。当多孔介质颗粒粒径大小改变时,MENPs穿透曲线及持留分布曲线随之变化明显,MENPs的吸附沉积机制也相应有所不同。     

五价锑在中国南方两类典型土壤中的迁移特征

通过土柱出流实验研究锑在我国南方的红壤和棕色石灰土中的迁移行为,对实验结束后的土柱进行分级提取,得出土壤中不同形态锑的百分比。为分析氧化还原电位对锑迁移的影响,探讨了不同p H条件下锑在覆铁石英砂中的迁移行为。实验结果表明,锑在棕色石灰土中迁移时穿透曲线的峰值(C/C0=0.88)比在红壤(C/C0=0.26)中的高,出流所需时间短;在红壤中迁移时穿透曲线的"拖尾"现象较明显。第二次出流的情况正好相反,锑在红壤中的穿透曲线峰值明显升高C/C0达到0.58,而锑在棕色石灰土中的穿透曲线峰值较第一次明显降低(C/C0=0.70),说明红壤第一次淋洗不彻底,棕色石灰土第一次淋洗比较彻底。土柱实验结束后的土壤中锑主要以铁铝氧化物结合态存在,非专性吸附态、专性吸附态和残渣态含量很少,棕色石灰土中的弱结合态锑含量较红壤中多。不同p H条件下锑在覆铁石英砂中迁移特征为,当p H为4时锑在覆铁石英砂中的穿透曲线对称性较好,"拖尾"现象不明显,随着p H变大穿透曲线对称性变差,"拖尾"现象变明显。