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1.
基于不同分析方法研究磷酸根在矿物表面吸附机制的进展   总被引:3,自引:1,他引:2  
磷素是植物生长必需的营养元素,也是联系生态系统中生物与非生物作用的关键元素。对磷酸根在矿物表面吸附反应机制的深入认识,有助于了解其在陆地和水环境中的形态、迁移、转化和生物有效性。本文主要综述了磷酸根在常见(土壤)矿物表面吸附机制的研究进展。各种分析技术或方法,如OH–释放量分析、Zeta电位分析(电泳迁移率测试)、等温滴定量热法、原子力显微镜、X射线光电子能谱、红外光谱、核磁共振波谱、X射线吸收光谱、表面络合模型、量子化学计算等,均以不同方式揭示磷酸根在不同矿物体系的吸附机制。磷酸根在矿物(尤其是铁、铝氧化物)表面的吸附通常伴随着水基和羟基的交换。一般认为磷酸根在矿物表面主要形成双齿双核、单齿单核内圈络合物,且受pH的影响较大。pH以及磷酸根在矿物表面的吸附密度影响内圈络合物的质子化状态。在低pH、高磷浓度、较高反应温度、较长吸附时间,以及弱晶质矿物吸附等条件下矿物表面吸附的磷可在矿物表面转化形成含磷的表面沉淀,造成矿物溶解转化以及磷生物有效性的进一步降低。最后展望了磷酸盐在矿物-水界面吸附有关的研究热点和方向。  相似文献   
2.
天然有机质(NOM)在土壤、沉积物和水体等环境中无处不在,其中富里酸和胡敏酸是主要形态。富里酸及胡敏酸活性高,易与天然矿物颗粒和金属离子发生相互作用,影响矿物的表面化学特性以及金属离子的形态与迁移性,进而在控制环境中金属离子的生物有效性和毒性等方面起重要作用。本文主要综述了富里酸和胡敏酸等NOM和金属离子在矿物表面共吸附特性与主要影响因素,归纳了表面络合模型和现代光谱技术在上述三元体系研究中的应用及其反应机制研究进展。NOM在较大程度上改变了金属离子在矿物表面的吸附特性和反应机制,并受体系pH、金属离子类型和浓度、NOM浓度、NOM和金属离子的添加顺序、矿物类型等因素的影响。低pH时,NOM通常促进矿物对金属离子的吸附。NOM和金属离子在矿物表面的共吸附机制包括:NOM和金属离子竞争吸附表面活性吸附位点;在溶液中形成NOM-金属离子络合物;形成金属离子桥接矿物表面位点与NOM的A型三元络合物(矿物-金属离子-NOM)或NOM联接矿物表面与金属离子的B型三元表面络合物(矿物-NOM-金属离子);静电作用改变表面电荷特征。最后展望了天然有机质等配体与金属离子在矿物表面共吸附有关的研究热点和方向。  相似文献   
3.
新时代土壤化学前沿进展与展望   总被引:4,自引:1,他引:3  
土壤化学是重要的土壤学基础分支学科。在回顾了土壤化学发展历程的基础上,梳理了土壤化学的四个前沿交叉方向,并展望了土壤化学与其他相关学科的交叉发展趋势,以期寻求新的学科增长点。土壤化学经历了从恒电荷到可变电荷土壤学说演变,我国在土壤电化学、根际土壤化学、土壤化学-物理-微生物界面反应等方向逐步领跑。新时代中国已经发展成为国际土壤化学的研究中心之一,尤其在土壤化学与微生物学、地球化学、矿物学、环境化学等交叉领域取得了突破性发展。同时,发展并运用同步辐射、微流控联用光谱能谱、高分辨显微镜、光谱电化学等实时、原位、高精度研究方法,推动土壤化学研究取得了长足的进步。新时代的土壤化学具有三个重要发展趋势,首先系统揭示地球表层系统中物质循环与能量交换的土壤化学机制,实现"0到1"的土壤化学原创性成果的突破;其次需要综合运用地球表层系统理论,从多界面、多要素、多过程的"三多"交互耦合;再次,需要加强与地球宜居性这一人类重大命题的交叉融合,为生态文明建设、土壤污染防治攻坚战、全球变化等国家重大需求提供理论支持。  相似文献   
4.
针铁矿-高岭石二元体的微观结构与形成机制   总被引:3,自引:0,他引:3  
制备了针铁矿-高岭石复合物,以其混合物为对照,分析了它们的微观结构与形成机制。结果表明,复合物中的针铁矿较好地包被在高岭石表面,而混合物中两固相之间的包被作用微弱。相对针铁矿和高岭石两单体而言,二元体中针铁矿和高岭石的主要晶面间距没有明显变化;复合物的孔体积增多、平均孔径减小,混合物的孔体积和平均孔径都接近两单体的平均值;两种二元体的表面分形度(D)增大,且D混合物>D复合物。红外光谱显示,二元体中≡Fe-OH的振动频率升高,而≡Al-OH、Al-O、Si-O和Fe-O的振动频率降低;高岭石与针铁矿胶结后,核磁共振波谱中29Si和27Al的化学位移均向正方向移动。根据波谱分析的结果推断,针铁矿与高岭石的胶结主要通过针铁矿表面≡FenOH2(n/2)+(n=1,2,3)与高岭石表面≡Si-OH、≡Al-OH02.5+等Lewis酸之间的阳离子交换、高岭石表面≡Si-O-和≡Al-OH0.5-与针铁矿表面铁羟基(≡Fe-OH)间的阴离子交换以及高岭石表面O与针铁矿表面Fe间的配位等作用而实现,其胶结力主要为氢键和静电引力。复合物中≡Fe-OH、≡Al-OH等主要基团的振动频率以及29Si、27Al的化学位移的漂移均大于混合物中的变化量,说明复合物中针铁矿与高岭石间的胶结强度大于混合物中两固相间的胶结作用。  相似文献   
5.
六方水钠锰矿是土壤中普遍存在、活性最强的氧化锰矿物。它常常富集各种过渡金属如Ni等,对其地球化学行为具有重要影响。在六方水钠锰矿形成过程中加入Ni2+,Ni以+2价存在于矿物中。进入水钠锰矿结构中的Ni大部分以[NiO6]八面体形式存在于层内;部分Ni存在于八面体空位上下方。含Ni水钠锰矿沿c轴方向堆叠锰氧八面体层数逐渐减小,而a-b板面晶体大小没有明显变化,即层片状晶体逐渐变薄,比表面积显著增大。随着Ni含量的增加,水钠锰矿结构中锰氧八面体空位数减少,而层边面吸附位点数基本保持不变,其对重金属离子(Pb2+/Zn2+)吸附去除能力逐渐降低。本文为明确过渡金属离子(Ni)对土壤中氧化锰矿物的形貌、结构及其性质的影响提供了参考。  相似文献   
6.
几种土壤铁锰结核对Cr(Ⅲ)的氧化动力学特性   总被引:4,自引:0,他引:4  
以几种土壤铁锰结核为试验材料 ,采用流动法 ,用权函数方程、抛物线方程、Elvoich方程及一级方程模型对锰矿物氧化Cr(Ⅲ )的动力学过程进行了研究 ,结果表明上述方程拟合的相关系数均达到显著水平 (P <0 .0 5 ) ,并且以权函数方程和抛物线方程拟合所得的标准差较小 ,由该氧化反应先吸附再氧化的反应机理、拟合方程的特性 ,表明氧化锰氧化Cr(Ⅲ )的反应过程受Cr(Ⅲ )和Mn2 + 的扩散、氧化锰表面覆盖度等因素影响。拟合权函数的k和A值表明其反应先快后慢 ,且锰矿物类型不同 ,初始反应速率有差异 ;随着温度的升高 ,Cr(Ⅲ )的氧化速率增加。  相似文献   
7.
以300 W汞灯为光源,Degussa P25型标准TiO2为催化剂,研究UV/TiO2下亚甲基蓝(MB)的光催化降解动力学特性以及几个因素对降解率的影响.通过动力学分析,结合离子色谱和紫外可见分光光度计数据,探讨MB的降解机理.结果表明:在实验条件下,MB光催化降解迅速,光照40 min,MB的降解率为89.47%左右,并且符合一级动力学反应,可用Langmiuf-Hinshelwood (L-H)方程来定量描述,依据该方程拟合得到MB降解反应动力学常数和吸附常数分别为16.051 mg/(L·min)和0.011 L/mg.MB初始质量浓度升高,降解率逐渐减小.当MB质量浓度为200 mg/L时,随TiO2用量的增加,MB降解率先逐渐增加后又降低,TiO2的最佳投入量为4.3 g/L.加入H2O2,与TiO2产生协同作用,明显促进MB的降解,但当H2O2的含量超过1.2%,降解率降低.pH在4.0-10.0,MB降解率较高,pH <4.0或pH> 10.0时,MB降解率均降低.添加少量苯酚时,与MB光化学反应形成竞争,MB的降解率急剧下降;增加苯酚用量时,降解率又逐渐升高,这可能是苯酚的光敏化作用引起的.UV/TiO2下,MB降解由吸附和光分解前后两个过程组成,降解程度随光照时间增加而逐步加深,先经过电离和脱甲基,生成Cl-、NH4+等初级降解产物,然后噻嗪环开环降解,快速生成NO2-、SO32-及苯同系物等中间产物,接着苯同系物经开环生成多共轭体系的链烃化合物,直至这些中间产物完全矿化,生成NO3-、5O42-、CO2和H2O.  相似文献   
8.
采用X-射线吸收精细结构光谱(XAFS)研究了Pb2+在不同锰氧化度的水钠锰矿表面的吸附形态,通过比较其吸附形态的差异,进一步探讨Pb2+在水钠锰矿表面的吸附机理。结果表明,锰氧化度高的水钠锰矿对Pb2+的吸附容量较大。Pb2+邻近存在一个Pb-O配位壳层和两个Pb-Mn配位壳层,对于相同锰氧化度的水钠锰矿,当Pb2+吸附量低时(600 mmol kg-1),Pb-O配位壳层中的氧原子与Pb2+的配位数为3.1,与Pb2+的距离为0.227 nm,两个Pb-Mn配位壳层的锰原子与Pb2+的配位数分别为2.8、6.1,与Pb2+的距离分别为0.357、0.377 nm;当Pb2+的吸附量增大时(2 344 mmol kg-1),其配位环境发生畸变,拟合得到的Pb-O配位壳层中的氧原子与Pb2+的配位数减少为1.2,与Pb2+的距离为0.226 nm;两个Pb-Mn配位壳层的锰原子与Pb2+的配位数分别减少为1.0、2.8,与Pb2+的间距分别为0.356、0.375 nm。Pb2+在不同锰氧化度水钠锰矿表面的吸附形态基本相同,皆存在三种吸附形态,一是与八面体空位形成三齿共角配合物,二是与水钠锰矿层结构u轴方向层边面形成单齿共角配合物,三是与结构a或b轴方向层边面形成双齿共角配合物。  相似文献   
9.
支持电解质对水钠锰矿表面Cu2 吸附-解吸的影响   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
氧化锰矿物是土壤和沉积物中的重要组分,在土壤中的含量一般不超过10g kg-1。但其颗粒细小,常以膜状赋存于土壤颗粒表面,并在土壤界面的化学反应中起着重要作用;其电荷零点(PZC)低、比表面积大、负电荷量多,对某些重金属元素有吸附固定作用,影响并决定着它们在土壤和沉积物中的浓度、形态、化学行为及生物毒性[1~10]。氧化锰矿物对重金属离子的吸附特性一直是许多土壤与环境科学工作者研究的重点,其吸附顺序一般为:Pb>Cu>Mn>Co>Zn>Ni>Ca>Mg,并普遍认为是专性吸附[3~5]。其专性吸附机理常有配位、内层交换、水解—吸附、表面络合和同晶替代等理论[3]。在土壤pH通常范围内,表面带正电  相似文献   
10.
通过空气氧化法,采用电化学实时监测,结合X-射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和溶液化学分析,探讨了 GR1(CO32-)的合成、氧化和晶质化特点。在合成阶段,当悬液pH降至最低或矿物中Fe2 含量升至最高时,GR1(CO32-)完全形成。在随后转化阶段,控制pH在6.5 ~ 10时,随pH增加,GR1(CO32-)的转化速率和氧化速率均减小,氧化产物由纤铁矿向针铁矿向磁铁矿变化,且针铁矿结晶尺寸随pH升高逐渐增加。控制温度在15 ~ 45 ℃时,随反应温度的增加,GR1(CO32-)的转化速率增加而氧化速率减小,氧化产物同样由纤铁矿向针铁矿向磁铁矿变化,且针铁矿粒径随温度升高而增大。控制空气流速在0 ~ 0.1 m3 h-1时,随着空气流速的增加,氧化速率增加,氧化产物中针铁矿含量逐渐减少而纤铁矿含量逐渐增加,且产物结晶度逐渐减弱。因此,在pH、温度和空气流速等影响GR1(CO32-)转化过程中,氧化速率是共同的决定因素,随着氧化速率的增加,产物由磁铁矿向针铁矿向纤铁矿变化,且产物结晶尺寸变小和结晶度减弱。  相似文献   
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